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ACS Catal. 生物質催化轉化新突破：超快合成PtCoCe三元催化劑實現糠醛高值化

文章來源：更新時間：2025-05-09 10:12:30

隨著化石資源日漸枯竭，開發可再生生物質資源制備高附加值化學品成為全球關注焦點。糠醛作為木質纖維素的關鍵平臺分子，其催化氫解制備1,5-戊二醇（1,5-PeD）的路徑極具工業價值。1,5-PeD不僅是聚酯、聚氨酯等高端材料的重要單體，更在醫藥中間體合成中占據關鍵地位。然而，傳統鈷基催化劑面臨活性位易氧化失活、目標產物選擇性不足（普遍低于50%）及制備工藝復雜等瓶頸，嚴重制約其產業化應用。如何在溫和條件下實現呋喃環定向開環與活性氫精準調控，成為該領域亟待突破的技術難題。

浙江大學、北京化工大學與武漢大學聯合團隊創新性地采用超快速焦耳加熱技術（CTS），在30秒內實現600℃的瞬時升降溫循環，成功制備出PtCoCe三元復合氧化物催化劑。該技術通過將硝酸鈷、硝酸鈰、鉑前驅體與造孔劑維生素C固態研磨后，在氮氣氛圍中實施毫秒級溫度沖擊，有效抑制金屬顆粒團聚并誘導產生豐富的氧空位。與傳統共沉淀法相比，CTS制備的催化劑比表面積提升2.3倍，形成分級介孔-大孔結構，為反應物擴散與活性位點暴露創造了理想條件。X射線吸收譜（EXAFS）證實，鈰元素的引入使催化劑中鈷以Co²?形式穩定存在，而鉑的摻入顯著增強了氫活化能力。

在170℃、3 MPa氫氣條件下，該催化劑實現糠醛轉化率99.3%、1,5-PeD選擇性59.2%的突破性性能，時空產率達8.03 mmol·g?¹·h?¹，較文獻最優值提升25%。結合原位表征與理論計算，團隊揭示了"氧空位-活性位"協同作用機制：鉑納米顆粒高效解離氫氣產生活性氫物種，通過氧空位快速遷移至Co²?位點；Co²?作為Lewis酸位點精準吸附呋喃醇中間體，誘導C?-O?鍵特異性斷裂，而表面羥基（Brønsted酸）則調控加氫深度。這種雙功能協同作用使副反應路徑被有效抑制，1,4-戊二醇等副產物比例降至12%以下。

該催化劑展現出優異的循環穩定性，經歷5次反應循環后通過400℃短時焦耳處理即可恢復98%初始活性，連續9次再生后仍保持56.5%的選擇性。這種"即用即再生"特性大幅降低工業應用成本，為生物質連續化生產提供了可靠解決方案。研究團隊正與化工企業合作開展中試試驗，并探索該催化體系在木質素解聚、呋喃二甲酸加氫等反應中的普適性。此項突破不僅為生物質高值轉化提供了新范式，更為設計多功能金屬氧化物催化劑開辟了新思路。

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