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　　沸石分子篩憑借規(guī)則有序的微孔結(jié)構(gòu)和可調(diào)控的酸性，在石油化工與精細(xì)化工領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。在分子篩的應(yīng)用過程中，水可作為溶劑、反應(yīng)物、產(chǎn)物，也能充當(dāng)反應(yīng)促進(jìn)劑，同時能通過改變分子篩的酸性來影響催化性能。沸石分子篩普遍存在的“NMR-invisible”鋁物種如三配位骨架和非骨架鋁是主要的Lewis酸物種，但其與水的作用機(jī)制尚未明確，導(dǎo)致其對催化反應(yīng)的貢獻(xiàn)常被忽略。

　　該團(tuán)隊利用多核固體NMR結(jié)合理論計算，探究了脫水USY分子篩中“NMR-invisible”鋁物種與水作用以及轉(zhuǎn)變過程。研究發(fā)現(xiàn)，水分子在“NMR-invisible”鋁位點上易發(fā)生解離吸附，生成大量Brønsted酸位和Brønsted/Lewis協(xié)同酸位，提升USY分子篩的催化活性。團(tuán)隊利用一維27Al MAS NMR，分析不同含水量下脫水USY分子篩中鋁物種轉(zhuǎn)變過程，發(fā)現(xiàn)水會在“NMR-invisible”鋁上發(fā)生解離吸附，轉(zhuǎn)變?yōu)?ldquo;NMR-visible”鋁物種（四配位、五配位和六配位鋁），產(chǎn)生大量Brønsted酸位。進(jìn)一步，團(tuán)隊利用二維1H-1H DQ-SQ NMR實驗研究了水解離生成的氫物種的空間分布，揭示了新生成的Brønsted酸質(zhì)子和Al–OH空間鄰近而導(dǎo)致Brønsted/Lewis協(xié)同酸位。

　　基于以上實驗結(jié)果，該團(tuán)隊揭示了水與“NMR-invisible”鋁物種的作用機(jī)制，闡明了由水驅(qū)動修飾分子篩活性位點的調(diào)控機(jī)制，為水存在時分子篩催化行為提供了新見解。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（JACS）上。研究工作得到科學(xué)技術(shù)部、國家自然科學(xué)基金委員會、中國科學(xué)院的支持。