近日,化學(xué)工程學(xué)院生物質(zhì)化工團隊在新型光催化材料設(shè)計并用于生物質(zhì)平臺分子光氧化升級方面取得重要研究進展,相關(guān)研究成果以“Synergetic Effect of Heterojunction and Sulfur Vacancy on ZnIn2S4/CeO2 to Enhance the Photocatalytic Performance of 5‐Hydroxymethylfurfural into 2,5‐Diformylfuran”為題發(fā)表在材料科學(xué)領(lǐng)域國際權(quán)威TOP學(xué)術(shù)期刊《Advanced Functional Materials》(IF=18.5)上。昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院為論文第一完成單位,學(xué)院2023級博士研究生王玥為論文第一作者,張俊華教授為論文通訊作者。通過光催化將可再生木質(zhì)纖維素生物質(zhì)催化升級為高附加值化學(xué)品是實現(xiàn)“碳中和”的一種高度環(huán)保可持續(xù)的方法。在選擇性光氧化5-羥甲基糠醛(HMF)制備2,5-呋喃二甲醛(DFF)過程中,光生載流子的高效分離和活性氧物種超氧自由基(·O2-)的快速生成是提高光催化劑性能的關(guān)鍵。異質(zhì)結(jié)和缺陷構(gòu)建被認(rèn)為是提高半導(dǎo)體光催化活性的有效策略。
基于此,該研究通過一步水熱法構(gòu)建ZnIn2S4/CeO2異質(zhì)結(jié)并精準(zhǔn)調(diào)控硫空位濃度,成功實現(xiàn)HMF向DFF的高效光催化轉(zhuǎn)化,在室溫空氣條件下80 min實現(xiàn)HMF全轉(zhuǎn)化,DFF選擇性為96.1%,產(chǎn)率高達952.6 µmol g-1 h-1,優(yōu)于已有報道的光催化劑。有趣的是,即使在高HMF濃度(100 mM)條件下,其性能仍然顯著(HMF轉(zhuǎn)化率83.0%,DFF得率96.3%)。實驗和理論研究表明,硫空位和S型異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用促進了光載流子的分離和氧的活化,顯著促進了·O2-的產(chǎn)生,從而促進光催化氧化反應(yīng)。該研究為從生物質(zhì)分子中生產(chǎn)高附加值化學(xué)品的高效光催化劑的開發(fā)提供了見解。上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、云南省科技廳昆明理工大學(xué)“雙一流”創(chuàng)建聯(lián)合專項重點項目以及云南省興滇英才支持計劃青年人才項目的資助。 論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202415842 |