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針對(duì)高電壓鋰離子電池正極/電解液界面活性氧物種與自由基攻擊引發(fā)的電解液分解難題，研究團(tuán)隊(duì)開創(chuàng)性提出活性氧與自由基清除策略，首次揭示高電壓下層狀氧化物正極界面活性氧物種生成機(jī)制，并基于仿生原理開發(fā)出自由基捕獲型粘結(jié)劑（Energy Environ. Sci. 2019,12, 273-280；J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 18041；圖1），從而實(shí)現(xiàn)了電極界面穩(wěn)定性的大幅提升。 

        圖1 抗老化粘結(jié)劑的工作機(jī)制示意圖

憑借高的理論比容量，硅基電極成為下一代高比能鋰離子電池的理想負(fù)極，吸引了越來(lái)越多的關(guān)注。然而，硅基電極在循環(huán)過程中巨大的體積變化所帶來(lái)的快速容量衰減仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。針對(duì)這一挑戰(zhàn)，團(tuán)隊(duì)從調(diào)控電極內(nèi)部粘結(jié)劑凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)方面出發(fā)，開發(fā)了多種電極粘結(jié)劑（圖2），揭示了粘結(jié)劑多維結(jié)構(gòu)對(duì)電極電化學(xué)性能的改善機(jī)制，為高性能粘結(jié)劑的開發(fā)提供了新思路。針對(duì)硅基電極面臨的性能提升瓶頸，發(fā)展了仿蛛絲蛋白分級(jí)結(jié)構(gòu)粘結(jié)劑，通過調(diào)控粘結(jié)劑晶區(qū)-非晶區(qū)雜化結(jié)構(gòu)大幅提升了粘結(jié)劑的機(jī)械模量和彈性，有效抑制了硅基電極的過度體積膨脹，穩(wěn)定了電極內(nèi)部電子傳輸網(wǎng)絡(luò)和固態(tài)電解質(zhì)界面結(jié)構(gòu)，大幅改善了納米硅和硅碳負(fù)極的電化學(xué)性能（Adv. Mater. 2023, 35, 2303312）；受貽貝足絲結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，團(tuán)隊(duì)將高模量水系聚合物與高彈態(tài)低分子量橡膠通過共價(jià)鍵交聯(lián)，原位構(gòu)筑了硬-軟段協(xié)同增效粘結(jié)劑。該粘結(jié)劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有助于形成互穿結(jié)構(gòu)的粘結(jié)劑凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)，有效平衡粘結(jié)劑的機(jī)械模量與彈性模量，有助于實(shí)現(xiàn)硅碳電極在長(zhǎng)循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)完整性和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（Adv. Energy Mater. 2023, 13, 2302411）；受肌腱腱鞘啟發(fā)，開發(fā)了水溶性雙網(wǎng)狀粘結(jié)劑，得益于其超分子雜化網(wǎng)絡(luò)而具有良好的粘結(jié)性能、較高的力學(xué)性能和良好的自修復(fù)能力，有效緩解了硅基電極的體積膨脹，并原位構(gòu)筑了富含Li₃N/LiF的固態(tài)電解質(zhì)層，提高了硅電極的循環(huán)穩(wěn)定性（Nano-Micro Lett.2022, 14, 87）。  

         圖2 開發(fā)的高比容量硅基電極粘結(jié)劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)示意圖      

鋰硫電池因其高能量密度，被廣泛認(rèn)為是最有前途的下一代儲(chǔ)能器件之一。針對(duì)高比容量硫基正極面臨的巨大體積變化和循環(huán)過程中的多硫化物穿梭造成的快速容量衰減問題，團(tuán)隊(duì)開發(fā)了類似骨骼肌結(jié)構(gòu)的響應(yīng)/限制雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)粘結(jié)劑。該體系具有優(yōu)異的機(jī)械性質(zhì)和多硫化物的捕獲能力，可有效穩(wěn)定電極內(nèi)部電子傳輸網(wǎng)絡(luò)、抑制多硫化物穿梭效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了低粘結(jié)劑用量下硫基電極優(yōu)異的電化學(xué)性能（ACS Energy Lett. 2023, 8, 3733-3741；圖3）。

        圖3 高比容量硫基電極雙網(wǎng)絡(luò)粘結(jié)劑功能示意圖          

硫化物電解質(zhì)膜技術(shù)的全固態(tài)鋰電池被認(rèn)為是最具潛力的下一代鋰電池體系之一。干法電極/硫化物電解質(zhì)膜制造技術(shù)，因其環(huán)保、經(jīng)濟(jì)效益高、利于制備厚電極等優(yōu)勢(shì)，受到產(chǎn)業(yè)界和學(xué)術(shù)界的高度關(guān)注。然而，現(xiàn)今主流無(wú)溶劑工藝主要基于聚四氟乙烯粘結(jié)劑的成纖化，存在粘結(jié)性不佳、機(jī)械性能差、還原穩(wěn)定性不足等劣勢(shì)。團(tuán)隊(duì)利用熔融黏結(jié)技術(shù)，使用熱塑性聚酰胺粘結(jié)劑，開發(fā)出具有優(yōu)異柔韌性的超薄硫化物固態(tài)電解質(zhì)膜（厚度 ≤ 25 μm），具有優(yōu)異的力學(xué)性能、離子電導(dǎo)率（2.1 mS/cm）以及應(yīng)力耗散特性，可以有效抑制電池內(nèi)部應(yīng)力不均導(dǎo)致的機(jī)械失效（Adv. Mater. 2024, 36, 2401909；圖4）。  

     圖4 干法電極制備工藝及超薄硫化物電解質(zhì)膜示意圖          

目前，粘結(jié)劑技術(shù)體系已形成完整知識(shí)產(chǎn)權(quán)布局，相關(guān)成果入選國(guó)家"十四五"能源領(lǐng)域科技創(chuàng)新規(guī)劃重點(diǎn)突破技術(shù)，為下一代高能量密度鋰電池產(chǎn)業(yè)化奠定關(guān)鍵的材料基礎(chǔ)。