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他們的研究結(jié)果最近發(fā)表在《美國國家科學院院刊》上。

氫能是一種新興的清潔和可持續(xù)能源，在綠色未來方面具有巨大潛力。 作為宇宙中最豐富的元素，氫可以從可再生資源中生產(chǎn)出來，并用作發(fā)電、運輸和工業(yè)應用的多功能燃料。 它的燃燒僅產(chǎn)生水蒸氣作為副產(chǎn)品，這使其成為減少溫室氣體排放和減緩氣候變化的有前途的解決方案。

“了解氫等清潔燃料的化學反應是如何發(fā)揮作用的非常具有挑戰(zhàn)性——這篇論文代表了我在堪薩斯大學第一年開始的一個項目的高潮，”合著者、化學副教授詹姆斯·布萊克莫爾（James Blakemore）說。 勞倫斯的研究構(gòu)成了這一發(fā)現(xiàn)的基礎。

“我們的論文提供了通過專門技術來之不易的數(shù)據(jù)，以了解某種制氫催化劑如何發(fā)揮作用，”他說。 “堪薩斯大學和布魯克海文所使用的技術非常專業(yè)。 實施這些使我們能夠全面了解如何從氫的組成部分、質(zhì)子和電子中制造氫。”

布萊克莫爾在堪薩斯大學的研究是這一突破的基礎。 他將他的工作帶到布魯克海文，在他們的能源研究加速器中心使用脈沖輻射分解以及其他技術進行研究。 布魯克海文是美國僅有的兩個擁有可進行脈沖放射分解實驗的設備的地方之一。

該論文的合著者、布魯克海文化學家德米特里·波利安斯基 (Dmitry Polyansky) 表示：“能夠完全了解整個催化循環(huán)是非常罕見的。這些反應要經(jīng)歷許多步驟，其中一些步驟非?？烨也灰子^察到。”

Blakemore 和他的合作者通過研究一種基于五甲基環(huán)戊二烯基銠絡合物（簡稱為 [Cp*Rh]）的催化劑而獲得了這一發(fā)現(xiàn)。 他們專注于與稀有金屬銠配對的 Cp*（發(fā)音為 C-P-“Star”）配體，因為之前的工作表明這種組合適合這項工作。

“銠系統(tǒng)被證明是脈沖放射分解的一個很好的目標，”布萊克莫爾說。 “Cp* 配體，正如它們的名字一樣，是大多數(shù)有機金屬化學家以及真正的各種化學家所熟悉的。 它們用于支撐許多催化劑，并可以穩(wěn)定催化循環(huán)中涉及的各種物質(zhì)。 本文的一項重要發(fā)現(xiàn)為 Cp* 配體如何密切參與析氫化學提供了新的見解。”

但布萊克莫爾強調(diào)，除了生產(chǎn)清潔氫氣之外，這些發(fā)現(xiàn)還可能導致其他化學工藝的改進。

“在我們的工作中，我們希望化學家能夠看到一項關于常見配體 Cp* 如何實現(xiàn)不尋常反應性的研究，”KU 研究人員說。 “這種不尋常的反應性與氫有關，但實際上比這更重要，因為 Cp* 存在于許多不同的催化劑中。 化學家通常認為催化劑是基于金屬的。 按照這種思維方式，如果打算制造一個新分子，金屬是將各個組成部分結(jié)合在一起的關鍵角色。 我們的論文表明情況并非總是如此。 Cp* 可以參與將各個部分縫合在一起形成產(chǎn)品。”

Blakemore 表示，他希望這篇論文能夠成為改進其他依賴 Cp* 配體的催化劑和系統(tǒng)的一個契機。 這一突破得到了國家科學基金會和能源部科學辦公室的支持，可以更廣泛地應用于工業(yè)化學。 布萊克莫爾目前正致力于應用本研究中使用的技術來開發(fā)核燃料回收和錒系元素處理的新方法。

堪薩斯大學的研究生和本科生也參與了支持這一突破的研究。

“這個項目對學生來說是一個非常重要的培訓工具，”布萊克莫爾說。 “第一作者、研究生 Wade Henke 目前在阿貢國家實驗室擔任博士后。 研究生彭云為第二作者，并啟動了與Brookhaven的聯(lián)合工作； 兩人現(xiàn)在都已完成博士學位。 多年來，本科生也為這個項目做出了貢獻，提供了新的綜合體和見解，我們用它們來構(gòu)建本文中出現(xiàn)的故事。

“總而言之，我認為這是一個成功的項目，也是多年來團隊真正努力的成果。”