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 各向異性的引入是將刺激響應(yīng)性聚合物水凝膠開發(fā)成智能設(shè)備的關(guān)鍵步驟。在這些各向異性材料中，具有定向結(jié)構(gòu)的水凝膠引起了極大的關(guān)注。然而，大多數(shù)定向水凝膠是通過將納米填料或微通道與外部場(chǎng)對(duì)齊來(lái)制造的。寧波大學(xué)與華南理工大學(xué)合作報(bào)告了一種簡(jiǎn)便的方法來(lái)制造具有定向聚合物鏈的溫度和 pH 值雙響應(yīng)水凝膠。基于聚（丙烯酸）（PAAc）和聚（丙烯酰胺）（PAAm）的水凝膠互穿網(wǎng)絡(luò)（IPN），可以形成溫度和 pH 可切換的氫鍵（H 鍵）。兩個(gè)聚合網(wǎng)絡(luò)依次合成，這允許在初級(jí) PAAm 網(wǎng)絡(luò)上施加拉伸力，并通過次級(jí) PAAc 網(wǎng)絡(luò)的光聚合“記住”取向。由于排列的聚合物鏈和定向的 H 鍵，所獲得的凝膠（即 PINSIA）表現(xiàn)出響應(yīng)溫度和 pH 值的各向異性體積相變。由于光聚合產(chǎn)生的雙層結(jié)構(gòu)，這兩層，即PINSIA凝膠的底層和頂層的內(nèi)應(yīng)力方向是垂直的，當(dāng)剪成窄條時(shí)驅(qū)動(dòng)凝膠形成螺旋。此外，螺旋結(jié)構(gòu)可以通過改變凝膠條的切割角度和寬度來(lái)編程，并通過切換 pH 和溫度進(jìn)行調(diào)節(jié)。

流程1： (a) PINSIA Gel 的合成路線；(b) PAAm 凝膠、拉伸 PAAm 凝膠、PINSIA 凝膠底部和頂層的微結(jié)構(gòu)示意圖。

圖1. (a) PINSIA凝膠樣品制備過程照片；(b) PAAm 凝膠、PINSIA-3 凝膠底部和頂部表面的 SEM 圖像；(c) IPN、PINSIA-2 和 PINSIA-3 水凝膠的 2D-SAXS 模式。

圖 3. PINSIA 水凝膠的各向異性溶脹特性：(a) 方形凝膠樣品切割方向示意圖；(b) PINSIA-3凝膠在不同溫度和pH值下的各向異性形狀變化；(c) 和 (d) PINSIA 凝膠各向異性溶脹的動(dòng)力學(xué)；(e) PINSIA 凝膠各向異性溶脹的可逆性通過冷卻/加熱和 (f) 增加/降低 pH 值循環(huán)。

圖 4. PINSIA-3 凝膠的溫度和 pH 誘導(dǎo)的各向異性二維變形。

圖 5. PINSIA-3 水凝膠的螺旋變形：(a) 切割角 (α) 示意圖；(b) 圓柱螺旋和 (c) 扭曲螺旋示意圖；(d)以不同角度切割的凝膠條 (w = 2.0 mm) 的配置；（比例尺：5 毫米）（e）和（f）無(wú)量綱半徑和無(wú)量綱節(jié)距與切割角的關(guān)系圖，其中負(fù)值和正值分別表示右手和左手螺旋。

圖 7. PINSIA-3 凝膠的溫度和 pH 誘導(dǎo)的螺旋變形：(a) 將螺旋扭曲成凝膠條的圓柱形螺旋，α = 45°，w = 2.0 mm；(b) 將圓柱螺旋打開為 α = 22.5° 和w = 2.0 毫米的封閉圓柱螺旋。PINSIA-3 凝膠的 pH 誘導(dǎo)螺旋變形：(c) 將螺旋扭曲成凝膠條的圓柱形螺旋，α = 45°，w = 2.0 mm；(d) α = 22.5° 和w = 2.0 mm 的開放圓柱螺旋變?yōu)榉忾]圓柱螺旋；(e) 和 (f) V 形和 X 形多螺旋及其變形，每個(gè)螺旋的α = 45° 或 135° 和w = 2.0 mm。

相關(guān)論文以題為Biomimetic Self-Deformation of Polymer Interpenetrating Network with Stretch-Induced Anisotropicity發(fā)表在《Chemistry of Materials》上。通訊作者是寧波大學(xué)趙傳壯副教授與華南理工大學(xué)Kaojin Wang。

參考文獻(xiàn)：

doi.org/10.1021/acs.chemmater.1c02639