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 由香港大學(xué)（HKU）化學(xué)系楊俊博士領(lǐng)導(dǎo)的量子化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種廣泛適用的計(jì)算技術(shù)，使用高級(jí)量子化學(xué)算法來(lái)揭示復(fù)雜的電子和能量轉(zhuǎn)移途徑光物理過(guò)程。理論方法和計(jì)算結(jié)果已發(fā)表在旗艦期刊化學(xué)科學(xué)上 英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì) 港大開(kāi)發(fā)的量子化學(xué)算法標(biāo)志著新機(jī)制的理論和計(jì)算研究的突破，通過(guò)高精度大規(guī)模量子模擬導(dǎo)致下一代有機(jī)光功能材料。



傳統(tǒng)的基于硅的單 pn 結(jié)架構(gòu)的太陽(yáng)能電池效率本質(zhì)上受到肖克利-奎瑟 (Shockley-Queisser) 限制的限制，即由于光譜損失，只能收集和轉(zhuǎn)換總?cè)肷潢?yáng)光的 33%。然而，這種效率限制可以通過(guò)結(jié)合新的電子-空穴對(duì)復(fù)制通道來(lái)消除。單線態(tài)裂變是這樣一種新興機(jī)制，通過(guò)僅以一個(gè)光子能量為代價(jià)使太陽(yáng)能電池中的電流增加一倍就可以促進(jìn)激子的產(chǎn)生，并且在大幅提高光電轉(zhuǎn)換效率和徹底改變生產(chǎn)競(jìng)賽方面具有巨大潛力?；诘谌杌?yáng)能設(shè)備的可再生能源。


自 1960 年代單線態(tài)裂變研究引起關(guān)注以來(lái)，該領(lǐng)域出現(xiàn)了許多研究，從基礎(chǔ)力學(xué)研究到材料設(shè)計(jì)和器件開(kāi)發(fā)。然而，激子復(fù)制機(jī)制及其動(dòng)力學(xué)過(guò)程中無(wú)法解釋的能量損失仍然是一個(gè)很大的未知數(shù)。這一直困擾著單線態(tài)裂變材料的發(fā)現(xiàn)和應(yīng)用。雖然有許多提出的機(jī)械論斷言和基本原理，但由于采用量子相互作用的非常復(fù)雜和協(xié)作的光物理性質(zhì)，在定義基本激子態(tài)在推動(dòng)裂變過(guò)程中的確切作用和行為方面存在持續(xù)的歧義、長(zhǎng)期存在的爭(zhēng)論和巨大爭(zhēng)議強(qiáng)相關(guān)電子與其振動(dòng)環(huán)境之間的關(guān)系。


方法論和成就


在這項(xiàng)研究中，香港大學(xué)量子化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)提出并進(jìn)一步證實(shí)，正確描述單線態(tài)裂變細(xì)節(jié)必須考慮更多相關(guān)電子、更多低位激子態(tài)以及不同激子之間更強(qiáng)的耦合具有某些分子振動(dòng)，而不是以前所有文獻(xiàn)研究中的預(yù)期。所有這些量子態(tài)和量子相互作用的準(zhǔn)確計(jì)算，以前對(duì)傳統(tǒng)的量子化學(xué)算法來(lái)說(shuō)是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)，現(xiàn)在通過(guò)采用從頭算密度矩陣重整化群方法（DMRG-SCF）的自洽場(chǎng)算法是可行的，由楊博士和同事改進(jìn)。研究小組進(jìn)一步提出納入“雙粒子形式主義”。


主要研究成果包括：



1、該研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種新算法，通過(guò)關(guān)聯(lián)大規(guī)模 ab-initio DMRG-SCF 模擬中前所未有的大量?jī)r(jià) π 電子來(lái)精確捕獲多體量子態(tài)和相互作用。根據(jù)大多數(shù)以前的文獻(xiàn)報(bào)告中的粗略模型近似值，這些相互作用要么被排除在外，要么被認(rèn)為不重要。在這里，香港大學(xué)量子化學(xué)研究得出的結(jié)論是，恢復(fù)的相互作用對(duì)于確定和平衡單線態(tài)裂變的光物理微妙性至關(guān)重要。


2、研究人員指出，源自電荷轉(zhuǎn)移狀態(tài)的靜電庫(kù)侖相互作用，在文獻(xiàn)報(bào)道中被認(rèn)為對(duì)介導(dǎo)三重-三重對(duì)狀態(tài)很重要，但不足以驅(qū)動(dòng)并五苯二聚體的單線裂變過(guò)程。高精度計(jì)算研究清楚地揭示了電荷轉(zhuǎn)移態(tài)的雙重作用性質(zhì)：它是 1(TT) 態(tài)與弱和強(qiáng)電荷轉(zhuǎn)移激子態(tài)的強(qiáng)耦合，以及控制種群生成的分子振動(dòng)，與并五苯二聚體中不同振動(dòng)區(qū)域內(nèi)的 1(TT) 對(duì)狀態(tài)相關(guān)的轉(zhuǎn)移和離域動(dòng)力學(xué)。


這項(xiàng)工作首次闡明，正是強(qiáng)電子-電子相關(guān)性和電子-振動(dòng)耦合的共存，在并五苯中產(chǎn)生了有效的單線態(tài)裂變過(guò)程，這非常復(fù)雜，事實(shí)上，這一發(fā)現(xiàn)只有在“如果使用數(shù)值精確的多體量子化學(xué)算法，與該領(lǐng)域流行的其他低級(jí)方法相反。香港大學(xué)的研究令人鼓舞，并指出了可以通過(guò)相應(yīng)地修改化學(xué)成分和基礎(chǔ)設(shè)施來(lái)開(kāi)發(fā)的新材料設(shè)計(jì)策略，項(xiàng)目負(fù)責(zé)人楊博士說(shuō)。


第一作者 Rajat Walia 先生補(bǔ)充說(shuō)，我們將使用這種計(jì)算方案，通過(guò)在母體并苯和具有各種取代基的多并苯中添加適當(dāng)?shù)碾姾煞蛛x，進(jìn)一步開(kāi)發(fā)幾種摻雜的分子間和分子內(nèi)單線態(tài)裂變候選物，并尋找最佳堆積和取向以實(shí)現(xiàn)更高的單線態(tài)裂變率。

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