近日,中國科學院青島生物能源與過程研究所的研究人員開發出一條簡便、經濟、高效的高溫熱解制備方法,以廉價且環境友好的水熱碳和儲量豐富的Cu(NO3)2為原料,在氮氣氣氛下高溫熱解即可制得高度單原子分散、以配位不飽和Cu-N2為活性中心的銅催化劑。 該催化劑可在以空氣為氧化劑、無堿無配體條件下,實現高效催化末端炔烴的Glaser-Hay氧化偶聯反應,從而合成重要醫藥、材料中間體(非)對稱1,3-二炔化合物。 重要的是,該催化劑可以實現不同末端炔烴間任意組合高效高選擇性地合成(非)對稱芳基—芳基、芳基—烷基和烷基—烷基1,3-二炔類化合物,底物范圍寬,官能團耐受性強,催化劑結構和性能穩定性好。該催化劑的開發改善了目前非對稱1,3-二炔化合物合成方法中存在的一方底物大量過量、催化活性低、底物范圍窄、選擇性差等問題。 近年來,儲量豐富、生物兼容性好、環境友好的非貴金屬氮摻雜碳材料(M-N-C)在能量存儲轉化和催化領域受到廣泛關注,被視為潛在的貴金屬替代材料。目前普遍使用的高溫熱解策略不可避免地導致所制備的M-N-C材料中結構異質性,如原子分散的M-Nx物種和含金屬納米顆粒。這不僅降低了金屬原子的利用率,也增加了對催化活性位點研究的難度。 該研究工作不僅為制備原子分散的M-N-C催化劑提供了一種新的合成方法,而且為合成(非)對稱1,3-二炔化合物開辟了一條綠色、高效的合成路徑。
|