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 高比能鋰-硫（硒）電池在下一代消費電子設備、電動汽車和大規模儲能領域有著廣闊的應用前景。然而，多硫（硒）化物在液體電解質中的溶解和穿梭效應，極易引起電池性能持續衰退。研究表明，發展多硫（硒）化物低溶解度的固體/準固體電解質替代液體電解質是解決上述問題的有效策略。然而，電解質材料固態化可能導致硫（硒）利用率降低和反應動力學遲滯等問題，影響電池性能。因此，如何通過電解液結構的優化設計，平衡其在“促進”和“阻礙”多硫（硒）化物溶解方面的作用，是鋰-硫（硒）電池產業化必須攻克的技術難題。

　　近日，在北京分子科學國家研究中心、中國科學院、國家自然科學基金委和科技部的支持下，中國科學院化學研究所分子納米結構與納米技術實驗室郭玉國課題組，提出了一種優化的混合固液電解質結構設計策略，開發出凝膠聚合物原位界面固化技術，解決了鋰-硫（硒）電池正極電化學活性和循環穩定性間的平衡問題。該研究創造性地將鋰離子電池中常用的鋰鹽——六氟磷酸鋰引入到商品化的隔膜表面，并將改性后的復合隔膜用于構筑準固態鋰-硫（硒）電池。通過在電解質-正極界面上利用LiPF6原位引發陽離子聚合，誘導常規醚類液體電解質發生梯度固化，使正極表面生成凝膠聚合物電解質阻擋層，同時在正極內部保留適量的液體電解質。上述電解質結構既可以保證正極內部放電產物的適度溶解，提高正極活性材料的利用率，又能夠防止可溶性多硫化物自正極不可逆損失，確保電化學反應的穩定性。電池測試結果表明，這種優化的復合電解質使鋰-硫（硒）電池在不犧牲自身容量的前提下可實現更長的循環壽命。鋰-硫單體電池在0.5 C電流密度下可以發揮出接近1000 mAh g-1的可逆比容量，100% DOD循環壽命超過500圈。基于此電解質的鋰-硫軟包電池，可在8 mg cm-2的高面負載量下穩定循環，顯示出良好的產業化應用潛力。該研究提出的原位界面固化技術為下一代可充鋰電池的電解質結構優化設計提供了新的思路。

　　研究成果發表在近期的《先進材料》（Advanced Materials）上。通訊作者是博士張娟、研究員辛森和郭玉國，第一作者是博士生王文鵬。

　　LiPF6-復合隔膜引發鋰-硫（硒）電池電解質原位界面固化的原理示意圖： (a) LiPF6-復合隔膜的基本構型；(b) LiPF6-復合隔膜在鋰-硫（硒）電池中的組裝過程；(c)LiPF6通過擴散作用在正極/電解質界面上的緩釋過程；(d)LiPF6誘導電解質原位界面聚合；(e) 界面凝膠電解質對多硫（硒）穿梭的阻擋作用。