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 電催化涉及了眾多與能源有關(guān)的重要過程，例如燃料電池的氧還原反應(yīng)（ORR），綠色產(chǎn)氫的析氫反應(yīng)（HER）和金屬-空氣電池的析氧反應(yīng)（OER）。貴金屬氣凝膠（NMAs）結(jié)合了金屬和氣凝膠的特征，已經(jīng)成為一類具有出色催化性能的新型電催化劑。然而，需要數(shù)小時甚至數(shù)周的緩慢制備方法嚴重阻礙了這些多孔材料的發(fā)展。此外，在NMA中，貴金屬的獨特光學性質(zhì)（如等離子體共振）也一直被忽略，從而限制了其在電催化方面的優(yōu)異潛在性能。

近日，德累斯頓工業(yè)大學的杜然博士后發(fā)展了一種非常規(guī)的新型快速膠凝策略，即在凝膠化過程中原位引入擾動場以促進物質(zhì)運輸并誘導(dǎo)加速反應(yīng)動力學，在去除干擾場后，所得的凝膠碎片可以利用自愈合性能重新組裝為整體。在不影響凝膠微觀結(jié)構(gòu)的情況下，這種方法可以使膠凝過程在室溫下1-10分鐘內(nèi)發(fā)生（比傳統(tǒng)的方法快了兩到三個數(shù)量級），而且相關(guān)機制也得到了蒙特卡洛模擬（MC模擬）的支持。此外該擾動方法具有很好的普適性，可以擴展到搖動和鼓泡等其他方法，并且適用于不同組分，如金（Au）、鈀（Pd）、銠（Rh）、金-鈀（Au-Pd）、金-鈀-鉑（Au-Pd-Pt）以及不同形態(tài)如核-殼結(jié)構(gòu)或均質(zhì)結(jié)構(gòu)。

利用貴金屬的光學和催化活性相結(jié)合的優(yōu)勢，作者以乙醇氧化反應(yīng)（EOR）為模型來證明NMAs的光電催化性能。對比市售鈀/碳（Pd/C）催化劑，通過光照，NMAs的活性提高了45.5%，得到的電流密度提高了7.3倍。該方法為貴金屬凝膠及其他系統(tǒng)面向基礎(chǔ)和應(yīng)用的研究開辟了新的空間。該研究成果以題為“Disturbance-Promoted Unconventional and Rapid Fabrication of Self-Healable Noble Metal Gels for (Photo-)Electrocatalysis”的論文發(fā)表在《Matter》上。該論文被phys.org以“A milestone in ultrafast gel fabrication from unconventional self-healing noble metal gels”為題報道，被評價為超快凝膠制備中的里程碑。

圖1. 擾動促進金凝膠快速制備的演示和表征。（A）NH4F誘導(dǎo)的金納米顆粒溶液（0.2 mM，10 mL，左）的擾動促進凝膠化過程的照片及相應(yīng)的氣凝膠（右）。（B）擾動45 s后形成的金聚集體的光學顯微鏡圖像。（C和D）獲得的金氣凝膠的SEM圖和TEM圖。（E）在600 rpm下攪拌0,10,30,60,90和120 s的金納米粒子溶液的膠凝過程。（F）在600 rpm下攪拌0,45和120 s時，膠凝體系在510 nm處獲得的延時UV-vis吸收強度。（G）文獻中以及這項工作中報告的貴金屬凝膠的膠凝時間總結(jié)與初始金屬鹽濃度（cM）的關(guān)系。

圖2. 擾動促進膠凝的機理。（A）在不同環(huán)境中（未攪動、攪動2分鐘、振動20 s、氮氣鼓泡2分鐘），金納米粒子溶液的穩(wěn)定性被NH4F破壞的照片。（B）通過手搖0,3,10,30 s促進金納米粒子溶液膠凝過程的延時照片。（C和D）擾動促進膠凝的模型以及在此過程中自修復(fù)性能和干擾環(huán)境的作用。（E-G）不同干擾環(huán)境下的MC模擬（模擬不同的最大步長）。（E）形成單一聚集體所需步數(shù)的分布。（F）5000MC步數(shù)后形成聚集體的數(shù)目。（G）在15000MC步數(shù)后聚集體的回轉(zhuǎn)平均半徑。

圖3. 擾動促進膠凝的普遍性。（A-C）不同金屬膠的擾動促進膠凝。（A）由NaCA穩(wěn)定的金納米粒子溶液在NaBH4引發(fā)下的膠凝過程，cM為0.02 mM至5.0 mM。（B）由不同配體穩(wěn)定的金納米粒子溶液在NaBH4引發(fā)下的膠凝過程（cM= 0.2 mM）。（C）由NaCA穩(wěn)定的金納米粒子溶液在不同引發(fā)劑下誘導(dǎo)的膠凝過程（cM= 0.2 mM）。（D-I）不同組分的NMAs。（D）Ag，（E）Pd，（F）Rh，（G）Au-Ag，（H）Au-Pd，（I）Au-Pt。（J-M）多金屬氣凝膠（J）Au-Pd（K）Au-Rh（L）Au-Pd-Pt（M）Au-Pt核殼結(jié)構(gòu)的能量色散X射線映射。

圖4. NMAs在電催化和光電催化中的應(yīng)用。（A）EOR與市售各種氣凝膠催化劑的電催化性能。（B）總結(jié)了各種催化劑的If和If/Ib。Au-Pt-cs表示核殼結(jié)構(gòu)的Au-Pt氣凝膠，后綴“L”表示該測試在133.6 mW cm-2的白光照明下進行。（C）Au-Pd-Pt氣凝膠的If依賴于輸入光功率密度。（D）在計時電流法測試過程中，在Au-Pd-Pt氣凝膠電極上的光響應(yīng)行為。所有測試均在氮氣飽和的1.0 M氫氧化鉀和1.0 M乙醇水溶液中進行。

文章鏈接：https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S2590238520300023