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 納米氧化硅是一種浸潤性可調(diào)的、具有可控微觀結(jié)構(gòu)（球狀、空心球狀、棒狀、線狀、珍珠項(xiàng)鏈狀……）的多功能材料。與其它材料相比，氧化硅具有一個獨(dú)特的性質(zhì)：通過在其表面嫁接不同的官能團(tuán)，可調(diào)節(jié)其表面能和浸潤性（親/疏水性）。由于納米氧化硅具有可調(diào)的浸潤性、無毒性、高的孔隙率和高比表面積等特點(diǎn)，已被廣泛研究并用于表面修飾、藥物遞送、細(xì)胞呈像探針、載藥等領(lǐng)域。

制備納米氧化硅常用的方法有溶膠-凝膠法、水熱法、高溫化學(xué)氣相沉積法等。但是這些方法需要嚴(yán)格的反應(yīng)條件，或在制備過程中涉及到高溫、高壓過程，因此具有一定的局限性。同濟(jì)大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院納米材料課題組近年來在低溫（200℃以下）、常壓條件下，通過化學(xué)氣相沉積法制備納米氧化硅方向取得了一些新的進(jìn)展。以正硅酸四乙酯（TEOS）為硅源，在碳?xì)饽z骨架表面生長了幾到幾十納米厚度的氧化硅，合成了碳-二氧化硅核殼結(jié)構(gòu)氣凝膠；該氣凝膠在幾乎沒有損失碳?xì)饽z原有的吸收率的前提下實(shí)現(xiàn)了電導(dǎo)率數(shù)量級的降低（封面報(bào)道，Advanced Composites and Hybrid Materials, 2019, 2(4), 743-752）。采用化學(xué)氣相沉積法結(jié)合高溫煅燒工藝，獲得了一種新型的納米管狀二氧化硅氣凝膠；該氣凝膠展現(xiàn)出了優(yōu)異的綜合性能(Chemistry of Materials, 2018, 30, 6849-6857)。

圖1 ACS Appl. Nano Mater. 第3卷第2期封面.

近日，該課題組以甲基三甲氧基硅烷（MTMS）為硅源、在100℃的條件下、采用化學(xué)氣相沉積法在密胺泡沫（MF）、碳化的密胺泡沫（CMF）骨架表面和普通玻璃表面生長了氧化硅納米棒（SNRs）。通過調(diào)節(jié)硅源和催化劑的比例或含量，可以輕松改變一維納米氧化硅的長徑比，從而獲得氧化硅納米球、納米棒或納米線。有趣的是，與TEOS為源易于形成均勻包覆的微結(jié)構(gòu)不同，MTMS為源的CVD方法容易生長為垂直生長的納米棒，這揭示了表面能和浸潤性對界面反應(yīng)的重要影響。

圖2. （a-d）MF、CMF、MF-SNRs和CMF-SNRs的SEM圖像；(e) CMF和CMF-SNRs的XPS譜；（f）CMF-SNRs的SEM-EDS元素分布。

圖3. 通過調(diào)節(jié)硅源和催化劑的比例或含量，可調(diào)節(jié)最終形成的一維納米氧化硅的形貌。

一維納米氧化硅的生成機(jī)理可以歸結(jié)于V-L-S（Vapor-Liquid-Solid）理論。MTMS蒸汽在氨氣氛下發(fā)生水解-縮聚反應(yīng)，形成前驅(qū)體納米液滴；納米液滴通過分子熱運(yùn)動移動到基底上，形成氧化硅錨點(diǎn)；后續(xù)的前驅(qū)體液滴在錨點(diǎn)上生長，逐漸形成氧化硅納米棒/線。

圖4. （a）一維納米氧化硅的生長機(jī)理；（b-g）不同化學(xué)氣相沉積時間下MF-SNRs的SEM圖像。

MF-SNRs和CMF-SNRs展現(xiàn)出了類似于荷葉效應(yīng)的超疏水性；同時，復(fù)合材料在550℃高溫下熱處理半小時后仍然保持良好的疏水性。復(fù)合材料還具有較好的親油性和熱穩(wěn)定性。與已報(bào)道的吸油材料相比，其具有幾乎最高的吸油倍率（高于200 g/g）和吸油速率，并且能循環(huán)利用，因此在油水分離領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值。該工作以“Hydrophobic Silica Nanorod Arrays Vertically Grown on Melamine Foams for Oil/Water Separation”為題發(fā)表在了ACS旗下期刊《ACS Applied Nano Materials》上（ACS Appl. Nano Mater. 2020, 3, 2, 1479-1488）。

圖5. MF-SNRs和CMF-SNRs的浸潤性和熱穩(wěn)定性測試結(jié)果。

該論文的第一作者是博士生汪宏強(qiáng)，通訊作者為杜艾副教授，課題組張晨、周斌、張志華和沈軍等師生也參與了該工作。該工作受到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米技術(shù)”重點(diǎn)專項(xiàng)、國家自然科學(xué)基金、上海市特殊人工微結(jié)構(gòu)材料與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放課題的支持。

參考文獻(xiàn)：

1, Multifunctional Silica Nanotube Aerogels Inspired by Polar Bear Hair for Light Management and Thermal Insulation. and Thermal Insulation. Chemistry of Materials, 2018, 30, 6849-6857.

2, Ultra-black carbon@silica core-shell aerogels with controllable electrical conductivities, Advanced Composites and Hybrid Materials , 2019, 2, 743–752.

3, Hydrophobic Silica Nanorod Arrays Vertically Grown on Melamine Foams for Oil/Water Separation, ACS Applied Nano Materials. 2020, 3, 2, 1479-1488.