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 背景：近年來，具有出色的可變形性和環(huán)境適應性的柔性電子設備在軟機器人，人機接口等領域展現(xiàn)出了巨大的潛力。在各類柔性導電材料中，液態(tài)金屬由于其高導電性和本征可拉伸性而被廣泛使用。浙江大學機械工程學院賀永教授課題組，在硅膠及液態(tài)金屬的可打印性上做了系列探索，如提出了液態(tài)金屬/柔性材料的共生打印，通過外噴頭高粘性的硅膠與內噴頭的液態(tài)金屬時刻接觸，抑制液態(tài)金屬的擠出時的成球效應從而成功實現(xiàn)液態(tài)金屬3D打印（ACS AMI,2018, 10, 23208-23217）。開發(fā)了通用的多材料硅膠打印方法，首次報道了超過2000%拉伸率的高彈性硅膠能打印成形（ACS AMI,2019, 11, 23573-23583）。

摘要：受限于液態(tài)金屬大的表面張力和低的粘度，當前很難用一種簡單的方式高效、高精度的打印液態(tài)金屬，此外，液態(tài)金屬的強流動性也使得在局部破壞發(fā)生時極易產生泄漏，進而導致柔性器件的失效，這些問題嚴重限制了液態(tài)金屬基柔性電子設備的制造和應用。針對上述挑戰(zhàn)，課題組提出了一種獨特的液態(tài)金屬-硅膠墨水和相應的多材料3D打印工藝用以制造全打印的液態(tài)金屬基柔性電子設備。

相關工作以題為“All-Printed Flexible and Stretchable Electronics with Pressing or Freezing Activatable Liquid Metal-Silicone Inks”在Advanced Functional Materials（IF=15.621）期刊上在線發(fā)表。周璐瑜碩士生為第一作者，賀永教授為通訊作者。

這種液態(tài)金屬-硅膠墨水是一種液態(tài)金屬微滴和硅膠的濃縮混合物，具有獨特的電氣性能：初始狀態(tài)不導電，但在機械激活（按壓或冷凍）后導電。激活后的液態(tài)金屬-硅膠墨水繼承了液態(tài)金屬出色的導電性、可拉伸性和對變形靈敏的電氣響應，是一種理想的柔性導電材料。同時，該墨水還具備出色的可打印性，能夠在用簡單的擠出打印設備實現(xiàn)柔性電路的高速度、高精度打印。此外，由于與常用的柔性材料——硅膠具有相同的組分，液態(tài)金屬-硅膠墨水能與硅膠基底形成可靠的粘接，從而避免了局部破壞時導電材料的泄漏，提高了柔性器件的可靠性。液態(tài)金屬-硅膠墨水的這些優(yōu)點使得高效、高精度的打印高度可靠的液態(tài)金屬基柔性電子器件成為了可能。

 

 

 

圖1. 液態(tài)金屬-硅膠墨水的制備和相應的多材料3D打印工藝

為了探究液態(tài)金屬-硅膠墨水的激活導電機理，我們分析了其激活前后的微觀結構變化，發(fā)現(xiàn)其激活過程本質上是分離的液態(tài)金屬微滴在機械力作用下的擠壓融合過程，激活后的液態(tài)金屬連接形成了一個連續(xù)的導電網絡。

 

 

 

圖2. 液態(tài)金屬-硅膠墨水的微觀結構和激活原理

為了實現(xiàn)高速度、高精度的打印，我們探究了打印參數(shù)對打印分辨率的影響，在相應的模型指導下，使用市售的點膠針頭就能夠超過30mm/s的速度打印線徑小于100微米的柔性電路。

 

 

 

圖3. 打印參數(shù)對液態(tài)金屬-硅膠墨水打印速度和精度的影響

同時，我們也系統(tǒng)研究了液態(tài)金屬-硅膠墨水的電氣性能，結果表明該墨水具有高導電性、高重復性、低滯后的優(yōu)點，同時能與柔性基底形成可靠的粘接以減輕機械破壞帶來的電氣影響。

 

 

 

圖4.液態(tài)金屬-硅膠墨水的電氣性能

為了展現(xiàn)液態(tài)金屬-硅膠墨水的應用潛力，我們使用開發(fā)的多材料打印工藝和設備成功打印了一系列典型柔性電路，包括多層柔性電路、應變傳感器以及可以監(jiān)測手指彎曲的數(shù)據(jù)手套。同時，利用液態(tài)金屬-硅膠墨水獨特的激活特性，一些有趣的應用，例如按壓/冰凍開關可以被直接制造，而不需要任何的復雜的結構設計。這些應用展現(xiàn)了液態(tài)金屬-硅膠墨水在柔性電子領域出色的應用潛力。

 

 

 

圖5. 使用液態(tài)金屬-硅膠墨水和相應的多材料打印工藝打印的柔性電子器件

 

 

 

圖6. 利用液態(tài)金屬-硅膠墨水獨特的激活特性制造的按壓/冰凍開關