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 【背景介紹】

近些年來，由于二維（2D）層狀材料具有內(nèi)部化學(xué)鍵強(qiáng)、層間范德華力相對較弱的優(yōu)點(diǎn)，在下一代電子和光電子器件中具有潛在的應(yīng)用價值而引起了廣泛的關(guān)注。目前2D層狀材料的研究主要集中在石墨烯等少數(shù)明星材料上，但是這些明星材料的電子性能具有相對較低、穩(wěn)定性差、生產(chǎn)效率低下等缺點(diǎn)，因而限制了其實(shí)際應(yīng)用。最近，以2D Bi₂O₂Se晶體為代表的2D層狀含氧化合物具有高的霍爾遷移率、高空氣穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)，這標(biāo)志著其在超快、柔性光電器件中有巨大應(yīng)用潛力。MOX (M = Fe, Co, Mn, Cr, Lanthanide or Actinide metals; O = oxygen, X = F, Cl, Br, I)作為2D層狀材料的著名一員，在理論上被預(yù)測具有優(yōu)異的電子和磁性性能，但是如今對于MOX的合成、性能和應(yīng)用的研究仍然很少。作為MOX的成員層狀氯氧化鐿（YbOCl）被預(yù)測具有鐵磁性性能，但是YbOCl晶體的制備及基本性質(zhì)尚未被探索。

【成果簡介】

近日，國家納米科學(xué)中心的何軍研究員、王振興研究員和河南師范大學(xué)的夏從新教授（共同通訊作者）聯(lián)合報道了他們首次通過常壓化學(xué)氣相沉積法（APCVD）成功合成了超薄高質(zhì)量的氯氧化鐿（YbOCl）單晶。利用理論模擬和實(shí)驗(yàn)測量來系統(tǒng)地研究2D YbOCl納米片的拉曼特性。實(shí)驗(yàn)觀察到在85.53 cm^-1的E_g模式和在138.17 cm^-1處的A_1g模式與密度泛函理論（DFT）計算結(jié)果的相匹配。同時溫度依賴性和厚度依賴性的拉曼散射光譜揭示YbOCl納米片中相鄰層顯示相對弱的范德華相互作用。此外，偏振拉曼散射光譜顯示A_1g模式的強(qiáng)度隨旋轉(zhuǎn)角度呈現(xiàn)雙重模式，而E_g模式的強(qiáng)度隨旋轉(zhuǎn)角度變化保持恒定。這些發(fā)現(xiàn)提供了關(guān)于2D YbOCl晶體的相關(guān)實(shí)驗(yàn)信息。研究成果以題為“Growth and Raman Scattering Investigation of a New 2D MOX Material: YbOCl”發(fā)布在國際著名期刊Adv. Funct. Mater.上。

論文的第一作者為國家納米科學(xué)中心2017屆研究生姚雨雨。

【圖文解讀】

圖一、藍(lán)寶石基底上2D YbOCl納米片的結(jié)構(gòu)、形貌和表征
（a）YbOCl晶體結(jié)構(gòu)的示意圖；

（b）YbOCl晶體結(jié)構(gòu)的俯視圖；

（c）在藍(lán)寶石基底上生長的YbOCl納米片的典型OM圖像；

（d）藍(lán)寶石基底上的YbOCl納米片的XRD曲線；

（e）YbOCl納米片的高分辨率TEM圖像；

（f-h）Yb 4d，O 1s和Cl 2p軌道生長的YbOCl納米片的XPS光譜。

圖二、六方Y(jié)bOCl納米片的結(jié)構(gòu)表征
（a）六邊形YbOCl納米片的高分辨率TEM圖像；

（b）六邊形YbOCl納米片的相應(yīng)SAED圖案；

（c）EDS對六邊形YbOCl納米片進(jìn)行元素分析；

（d-f）六邊形YbOCl納米片的Yb、O和Cl元素映射。

圖三、體相YbOCl單晶聲子色散的DFT計算
（a）DFT計算的聲子色散；

（b-g）所有拉曼激活模式的原子位移圖。

圖四、三角形YbOCl納米片的溫度依賴?yán)庾V和厚度相關(guān)拉曼光譜
（a）三角形YbOCl納米片的典型拉曼光譜；

（b-c）基于E_g和A_1g模式的強(qiáng)度的2D拉曼映射圖像；

（d）溫度相關(guān)的拉曼光譜；

（e-f）E_g和A_1g模式的拉曼頻率分別作為溫度的函數(shù)；

（g）厚度依賴?yán)庾V；

（h-i）E_g和A_1g模式的拉曼強(qiáng)度和拉曼位移的厚度依賴性。

圖五、2D三角形YbOCl納米片的角分辨偏振拉曼散射光譜
（a, c）在平行配置和交叉極化配置下的三角形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜；

（b, d）在平行配置和交叉極化配置下三角形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜的假彩色圖；

（e, f）作為入射光的旋轉(zhuǎn)角度的函數(shù)的E_g和A_1g模式的拉曼頻率的極坐標(biāo)圖。

圖六、2D六邊形YbOCl納米片的角分辨偏振拉曼散射光譜
（a, c）在平行配置和交叉極化配置下的六邊形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜；

（b, d）在平行配置和交叉極化配置下六邊形YbOCl納米片的偏振拉曼光譜的假彩色圖；

（e, f）作為入射光的旋轉(zhuǎn)角度的函數(shù)的E_g和A_1g模式的拉曼頻率的極坐標(biāo)圖。

【總結(jié)】

綜上所述，作者通過簡便的APCVD生長方法成功合成了厚度小于10 nm的高質(zhì)量單晶2D層狀YbOCl納米片。通過有效控制獲得具有相同晶體結(jié)構(gòu)的超薄六邊形和三角形YbOCl納米片。利用實(shí)驗(yàn)測量和理論計算首次系統(tǒng)的研究了生長的YbOCl納米片的拉曼性質(zhì)，其中E_g和A_1g模式的實(shí)驗(yàn)頻率與計算的拉曼結(jié)果一致。同時E_g和A_1g拉曼模式的較小的一階溫度系數(shù)χ顯示YbOCl晶體具有相對較弱的層間相互作用。此外，角度分辨偏振拉曼測量表明，當(dāng)旋轉(zhuǎn)角度改變時，A_1g模式的強(qiáng)度呈現(xiàn)雙重模式，而E_g模式的強(qiáng)度保持恒定。關(guān)于YbOCl更多的物理化學(xué)性質(zhì)，仍然需要進(jìn)一步的研究。