氮氧化物(NOx)是酸雨、光化學煙霧、灰霾等環境污染問題的前體污染物。氨選擇性催化還原(NH3-SCR)方法是NOx控制的有效技術之一。目前,以銅基菱沸石分子篩(Cu-SSZ-13)為代表的銅(Cu)基小孔分子篩催化劑因優異的NH3-SCR性能和水熱穩定性等特點,已商業化應用于機動車尾氣NOx的凈化處理。二聚Cu物種是該催化劑體系低溫NH3-SCR反應的主要活性位點,而活性Cu物種在分子篩中的籠間遷移是形成Cu二聚體的前提條件和關鍵步驟。然而,分子篩骨架的微觀結構特征對活性Cu物種籠間遷移的影響機制仍不清晰。
中國科學院生態環境研究中心研究員、中國工程院院士賀泓課題組聯合華南理工大學副教授陳培榕課題組,通過量子化學理論計算、原位阻抗光譜與原位漫反射紫外可見光譜等方法發現,在Cu-SSZ-13催化劑上的NH3-SCR反應過程中,分子篩骨架Brønsted酸性位點的空間分布特征是影響活性Cu物種即[Cu(NH3)2]+絡合物籠間遷移的關鍵因素,(局域)富鋁骨架結構利于[Cu(NH3)2]+絡合物的籠間擴散,進而形成高活性二聚Cu物種,促進低溫NH3-SCR反應。 該研究對Cu-SSZ-13等Cu基小孔分子篩催化劑中的NH3-SCR反應過程提出了新認識,并為優化分子篩催化劑的脫硝性能提出了可行方向。 相關研究成果以Spatial Distribution of Brønsted Acid Sites Determines the Mobility of Reactive Cu Ions in the Cu-SSZ-13 Catalyst during the Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3為題,發表在《美國化學會志》(JACS)上。研究工作得到國家自然科學基金和中國科學院青年創新促進會優秀會員項目的支持。 |