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圖.(1)基于結(jié)構(gòu)描述符的單原子通用設(shè)計(jì)原則;(2)活性中心為Fe-N4單原子電催化劑的制備與活性起源;(3)Fe-N4單原子電催化劑在酸性電解質(zhì)下的氧氣還原反應(yīng)催化性能，穩(wěn)定性，應(yīng)用于燃料電池的性能。

據(jù)報道，在國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(項(xiàng)目編號：21625601，91634116，91334203，21576008)等資助下, 北京化工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院程道建教授與曹達(dá)鵬教授研究團(tuán)隊(duì)近期在負(fù)載型單原子電催化劑研究工作中取得重要進(jìn)展。研究成果以“A Universal Principle for a Rational Design of Single-atom Electrocatalysts”(單原子電催化劑的通用設(shè)計(jì)準(zhǔn)則)和“Unveiling the High Activity Origin of Single Atom Iron Catalysts for Oxygen Reduction Reaction”(揭示單原子鐵催化劑具有高氧還原活性的起源)為題，分別于2018年4月30日、6月11日在Nature Catalysis(《自然-催化》)和Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS，《美國科學(xué)院院刊》)上發(fā)表。

負(fù)載型單原子催化劑由于具有最高的原子利用率，已成為金屬催化劑領(lǐng)域研究前沿。當(dāng)前單原子電催化劑的設(shè)計(jì)仍然依靠能量描述符，需要大量計(jì)算且實(shí)驗(yàn)較難驗(yàn)證。因此，建立關(guān)聯(lián)負(fù)載型單原子催化劑的本征結(jié)構(gòu)(配位數(shù)、金屬電負(fù)性、配位原子)與催化活性之間的構(gòu)效關(guān)系一直是本領(lǐng)域的重點(diǎn)。在Nature Catalysis一文中，該團(tuán)隊(duì)成功引入定量描述催化劑本征特性的結(jié)構(gòu)描述符，基于結(jié)構(gòu)描述符建立單原子電催化劑通用設(shè)計(jì)原則，可用簡單方程預(yù)測單原子電催化劑的催化活性，據(jù)此篩選出性能優(yōu)異的單原子催化劑，并提出大環(huán)分子可以替代功能化石墨烯作為金屬單原子電催化劑載體的新觀點(diǎn)。在PNAS一文中，為制備理論篩選出的高活性催化劑，提出表面活性劑輔助合成策略，成功制備出單原子鐵電催化劑，采用球差電鏡、XPS、同步輻射、Mossbauer譜等技術(shù)精細(xì)表征催化劑的Fe-N4活性中心，其酸性條件下氧還原活性與商用鉑碳幾乎相當(dāng)。以此非貴金屬單原子氧還原催化劑組裝的酸性質(zhì)子膜燃料電池最大功率密度達(dá)823 mW/cm2，表現(xiàn)出極佳的應(yīng)用前景。結(jié)合理論計(jì)算，首次揭示了單原子鐵催化劑的高催化活性是源自于Fe和吡咯N的配位，這種新穎的結(jié)構(gòu)配位將活化周圍碳原子，導(dǎo)致其活性位點(diǎn)呈數(shù)量級增加，闡明了單原子催化劑中少量鐵負(fù)載能表現(xiàn)出超高氧還原催化活性的原理，為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供重要科學(xué)基礎(chǔ)。