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 【引言】

目前，治理有毒有機溶劑或石油產(chǎn)品泄露引起的水污染的方法有很多，其中吸附法因操作簡單、污染小、能耗低等優(yōu)點，被認(rèn)為是最有前景的處理方法。傳統(tǒng)的吸附劑材料都存在吸附效率低、吸附量低、分離能力差和循環(huán)性能差等瓶頸問題。因此，迫切需要開發(fā)具有優(yōu)異的吸附選擇性、高吸附容量、低成本和可回收的理想吸附劑。近年來，三維石墨烯材料因其固有的疏水性、高比表面積以及優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性在石油泄漏吸附領(lǐng)域引起了重大的關(guān)注。但現(xiàn)有三維石墨烯材料的制備大多需要較高的反應(yīng)溫度和壓力，或采用一定量的化學(xué)還原試劑促使氧化石墨烯自組裝成型，高能耗和大量試劑的使用有違于人們對綠色環(huán)保和經(jīng)濟效應(yīng)的愿景。

北京化工大學(xué)材料學(xué)院隋剛教授近年來在石墨烯氣凝膠的制備以及對有機溶劑的高效吸附領(lǐng)域取得了一系列的研究進(jìn)展。基于化學(xué)還原自組裝法對石墨烯氣凝膠制備工藝進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計，以氧化石墨烯分散液為前驅(qū)體，采用常見的化工產(chǎn)品氨水作為還原劑，在90℃下通過自組裝過程得到的低成本三維超輕石墨烯氣凝膠，具有高選擇性和高吸附量（三氯甲烷吸附量為氣凝膠自身質(zhì)量的350倍），同時具備吸附燃燒、吸附蒸餾和吸附壓縮等循環(huán)吸附能力（Chemical Engineering Journal ,2017,320,539-548）。近年來，人們對于環(huán)境保護(hù)日益重視，石墨烯氣凝膠吸附材料的制備技術(shù)也應(yīng)順應(yīng)綠色環(huán)保的發(fā)展潮流，而純氧化石墨烯組裝的氣凝膠結(jié)構(gòu)通常較易破碎，具有很低的可恢復(fù)形變，不可避免地影響了氣凝膠吸附材料的回收利用。為此，隋剛教授課題組在研究工作中制備了一種新穎的、具有功能性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的復(fù)合石墨烯氣凝膠解決上述的問題。受聚多巴胺化學(xué)啟發(fā)，將聚多巴胺功能化的多壁碳納米管創(chuàng)新性引入石墨烯氣凝膠結(jié)構(gòu)中以制備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的石墨烯/碳納米管復(fù)合氣凝膠材料。整個成型過程不需要額外添加還原劑，反應(yīng)條件溫和無須高溫高壓，極大的減少了環(huán)境污染物的排放（Chemical Communications , 2016 , 53 (3) 封底文章）。

【成果簡介】

近期，北京化工大學(xué)材料學(xué)院隋剛教授的最新研究成果“卷心菜狀、分級多孔結(jié)構(gòu)石墨烯/碳納管復(fù)合氣凝膠（GCPCA）用于有機溶劑的高效吸附”（Bio-inspired Assembly of Carbon Nanotube into Graphene Aerogel with “Cabbage-Like” Hierarchical Porous Structure for Highly Efficient Organic Pollutants Cleanup）在線發(fā)表于《ACS Applied Materials & Interfaces》，論文的共同第一作者為北京化工大學(xué)碩士研究生詹文煒和于思若。

石墨烯/碳納米管復(fù)合氣凝膠表現(xiàn)出突出的可重復(fù)壓縮性、超輕的密度、高比面積以及疏水親油性，這對高效吸附有機溶劑起著至關(guān)重要的作用。適量的多壁碳納米管可抑制石墨烯的堆積，提高表面粗糙度和疏水性，賦予氣凝膠優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和額外的比表面積，從而進(jìn)一步提高油污/有機溶劑的吸附量。同時，通過調(diào)控預(yù)凍溫度來優(yōu)化連續(xù)的微孔結(jié)構(gòu)，以提高復(fù)合氣凝膠的吸附性能，當(dāng)預(yù)凍溫度降低至-80℃時，獲得了新穎的“卷心菜狀”分級多孔結(jié)構(gòu)。石墨烯復(fù)合氣凝膠的多級孔結(jié)構(gòu)，在保證優(yōu)異的機械強度的前提下，改善了氣凝膠孔道內(nèi)的毛細(xì)管作用，從而進(jìn)一步提高吸附速率，其對有機溶劑三氯甲烷的吸附量高達(dá)氣凝膠自身質(zhì)量的501倍，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于大多數(shù)報道的吸附材料。此外，所制備復(fù)合氣凝膠可根據(jù)不同有機溶劑的特性，選擇不同的回收方式，復(fù)合氣凝膠在吸附-擠壓、吸附-燃燒和吸附-蒸餾循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的可重復(fù)利用性能，經(jīng)過10次吸附-解吸附循環(huán)后可保持近90％的初始吸附容量。此外，該復(fù)合氣凝膠還可展示出與其壓縮形變密切相關(guān)的特殊電性能。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1 石墨烯/碳納米管復(fù)合氣凝膠（GCPCA）的示意圖（期刊封底）

圖2 GCPCA合成路線圖

（a）GCPCA合成中所涉及的化學(xué)反應(yīng)

（b）GCPCA合成步驟的圖解說明

圖3 GCPCA的SEM和HRTEM圖像

（a-c）不同預(yù)凍溫度（分別為-20℃，-50℃和-80℃）的GCPCA橫截面孔徑分布的SEM圖像

（d-f）GCPCA-80定向排列的分級多孔結(jié)構(gòu)在不同放大倍數(shù)下的SEM圖像

 (g-h) 多壁碳納米管均勻地分布在石墨烯片層上的SEM和HRTEM圖像

（i）多壁碳納米管在石墨烯片層間起搭接和支撐作用的HRTEM圖像

圖4 不同預(yù)凍溫度的GCPCA吸附性能比較和GCPCA-80的吸附機理模型

（a）在三種不同預(yù)凍溫度條件下GCPCA對各種有機溶劑的超高吸附量比較圖

（b）卷心菜狀、分級多孔結(jié)構(gòu)復(fù)合氣凝膠的毛細(xì)管吸附機理模型

圖5 GCPCA的吸附性能和壓敏性能

（a）不同質(zhì)量比GO和MWCNT-PDA的GCPCA（分別為2:1,4:1,5:1,6:1和8:1）對各種有機溶劑的超高吸附量

（b）GCPCA的電阻隨壓縮形變的變化關(guān)系圖

圖6 GCPCA對有機溶劑的三種回收方式

（a-c）GCPCA通過擠壓方法回收有機溶劑的過程照片

（d）GCPCA在吸附-擠壓循環(huán)下吸收十二烷的可循環(huán)性測試

（e-g）GCPCA通過燃燒方法回收有機溶劑的過程照片。

（h）GCPCA在吸附-燃燒循環(huán)下吸收正己烷的可循環(huán)性測試

（i-k）GCPCA通過蒸餾方法回收有機溶劑的過程照片。

 （l）GCPCA在吸附-蒸餾循環(huán)下吸收三氯甲烷的可循環(huán)性測試

【小結(jié)】

該系列復(fù)合氣凝膠的合成方法操作簡便，易于工業(yè)化實施，所得到的具有獨特性能的復(fù)合氣凝膠材料在油污吸附、化學(xué)工業(yè)廢水處理和壓力傳感器等方面具有廣泛的應(yīng)用前景。該工作得到了國家自然科學(xué)基金（U1664251）和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費的支持。