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Nature子刊:科學家們深入量化鈣鈦礦特性
文章來源:未知     更新時間:2018-06-11 08:38:30

 由洛斯·阿拉莫斯國家實驗室和萊斯大學領銜的一個科研團隊創造了一種通用的縮放比例法來幫助調整用于光電子器件的二維鈣鈦礦材料的電子性質,這可能會促進低成本鈣鈦礦光電子領域的發展。

 

圖片來源:Jean-Christophe Blancon /洛斯阿拉莫斯國家實驗室

 

由洛斯·阿拉莫斯科學家Aditya Mohite和Jean-Christophe Blancon領導的研究人員今年夏天加入萊斯大學,他們研究了由晶體鹵化物基鈣鈦礦化合物制成的量子阱中的激子的行為。研究成果已經以“Scaling law for excitons in 2D perovskite quantum wells”為標題發表在自然通信雜志上。

 

他們的研究可以創建一個規模化尺度器件,通過這個器件,實驗室可以確定任何厚度的鈣鈦礦量子阱中激子的結合能,從而確定帶隙結構。反過來,根據帶隙結構可以有效的幫助下一代半導體材料的基礎設計。

 

鈣鈦礦量子阱光電器件可以在量子尺度上轉換和控制光,低于100納米的反應遵循經典力學所規定的原理。

 

將光轉化為電的太陽能電池是光電子器件。因此,將電轉化為光的設備,包括發光二極管(LED)和無處不在的能夠為條形碼閱讀器、激光打印機、光盤播放器和其他設備供電的半導體激光器。研究人員表示,朝著最大化效率邁出的任何一步都會對整個行業的發展產生廣泛影響。

 

他們研究的激子是電中性的準粒子,只有當電子和電子空穴結合在絕緣或半導體固體中時才存在,就像量子阱用于捕獲粒子進行研究一樣。

 

研究中使用的量子阱由西北大學化學家Mercouri Kanatzidis實驗室和Mohite實驗室合成的。它們是基于具有特殊分層結構的鈣鈦礦化合物,或稱之為Ruddlesden-Popper相(RPP)。這類材料具有獨特的電子和磁化特性,可用于金屬空氣電池。

 

“理解激子的性質并產生激子束縛能的一般標度律是設計任何光電子器件所需的第一個基本步驟,如太陽能電池,激光器或檢測器,”Mohite說,他將成為萊斯大學化學和生物分子工程系的副教授。

 

之前,研究人員發現他們可以通過改變原子厚度來調節RPP鈣鈦礦層內的激子和自由載流子的共振。這似乎改變了激子的質量,但科學家直到現在才能觀測到這種現象。

 

“改變這些半導體的厚度,使我們對單層二維材料和三維材料之間的準維度、中間物理學有了基本的了解,” 現為洛斯·阿拉莫斯國家實驗室研究科學家,同時也是上述文章的共同作者Blancon說。 “我們在非合成材料領域首次實現了這一目標。”

 

洛斯·阿拉莫斯國家實驗室的科學家Andreas Stier在60T的磁場強度下測試了這些量子阱,以直接探測激子的有效質量,這對于二維鈣鈦礦材料的激子建模和理解能量輸運都是極為關鍵的。

 

將樣品帶到萊斯大學使得研究人員能夠同時將它們暴露于超低溫、高磁場和偏振光下,這種功能僅由獨特的分光鏡才能觀察,這種分光鏡是由本文的共同作者、物理學家Junichiro Kono指導的帶有寬帶光學的萊斯大學先進磁體(RAMBO)。

 

由Blancon在洛斯·阿拉莫斯進行的先進光學光譜學測試(即將在萊斯大學Mohite實驗室的中提供的一種能力)提供了對RPP內的光學躍遷的直接探測,以導出激子結合能,這是突破激子結垢的基礎,同時也是本文所述的量子阱厚度法。

 

將他們的結果與法國INSA物理學教授Jacky Even設計的計算模型相匹配,研究人員確定,最多五層的鈣鈦礦量子阱中的激子的有效質量比其三維體積中的有效質量大兩倍。

 

Blancon說,當它們接近五層(3.1納米)時,電子和空穴之間的結合能會顯著降低,但仍大于100毫電子伏特,使其足夠穩健,可在室溫下使用。例如這將允許設計具有顏色可調性的高效發光器件。

 

實驗和計算機模型數據使他們能夠創建一個能夠預測任意厚度的二維或三維鈣鈦礦中激子結合能的量表。研究人員發現,超過20個原子厚度(大約12納米)的鈣鈦礦量子阱可以從量子激子過渡到在室溫下通常在三維鈣鈦礦中看到的經典自由載流子。

 

“這是我們展示RAMBO在高影響材料研究中使用的獨特功能的絕佳機會,”Kono說。 “憑借出色的光學接入,這種基于微型線圈的脈沖磁體系統使我們能夠在高達30T的高磁場中執行各種類型的光譜學實驗。”

 

研究人員指出,雖然實驗是在超低溫下進行的,但他們觀察到的結果同樣也應該適用于室溫。

 

“這項工作代表了一個基本而非直觀的結果,我們確定了Ruddlesden-Popper 二維混合鈣鈦礦中激子結合能的普遍縮放行為,”Mohite說。 “ 這是幾十年來一直難以捉摸的基本測量,但在基于這類材料設計任何光電子器件之前,對其的基本測量至關重要,并且可能在未來設計例如零閾值激光器二極管和光電子多功能異質材料用到這種測量方法。”

 

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