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串聯(lián)催化劑極大提高硝酸鹽電還原合成氨產(chǎn)率
文章來源:科技日報     更新時間:2024-05-13 15:09:38
記者5月10日從中國科學技術(shù)大學獲悉,該校曾杰教授和耿志剛教授研究團隊針對硝酸鹽電還原合成氨反應,設計了一種串聯(lián)催化劑,通過耦合銅單原子催化劑與四氧化三鈷納米片,調(diào)控硝酸鹽電還原過程中中間體的吸附能,從而促進硝酸鹽電還原合成氨過程。相關成果日前發(fā)表在《自然·通訊》上。

  將廢水中的硝酸鹽通過電催化還原到氨,不僅是一種廢水處理的有效方式,同時也是一種可持續(xù)合成氨極具前景的方法。然而,硝酸鹽電還原過程中涉及多種含氮中間體的吸附和轉(zhuǎn)化,吸附構(gòu)型的多樣性使得單一催化劑難以同時滿足對于中間體的優(yōu)化吸附。目前廣泛報道的銅基催化劑雖然有利于硝酸鹽的吸附,但銅基催化劑面臨的關鍵問題之一在于亞硝酸鹽的過度積累,容易導致催化劑的失活,同時也不利于后續(xù)加氫步驟的進行,限制了產(chǎn)氨率的進一步提高。

  研究人員將氧化鈷納米片均勻負載于銅單原子催化劑表面,隨后的電化學測試結(jié)果表明,在硝酸鹽電還原反應中的產(chǎn)氨速率,相比于單獨的銅單原子催化劑和氧化鈷納米片分別提高了2.2倍和3.6倍。結(jié)合電化學原位拉曼和理論計算,銅單原子位點促進了硝酸鹽-到亞硝酸鹽的轉(zhuǎn)化,而鄰近的氧化鈷可增強對亞硝酸鹽的吸附,從而促進了硝酸鹽和亞硝酸鹽的順序電還原,極大地提高了產(chǎn)氨速率。

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