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多年來，自支撐氧化物薄膜的主流制備方法是基于水溶性犧牲層的薄膜生長、剝離和轉移技術。然而，國際上普遍使用的Sr-Al-O基水溶性犧牲層與目標氧化物薄膜之間會形成高密度界面缺陷，導致水輔助剝離和轉移過程中自支撐氧化物薄膜產生高密度裂紋，顯著影響結晶性和完整性。因此，如何抑制缺陷形成，獲得大面積、高結晶性、高性能的自支撐薄膜是關鍵科學問題。

研發團隊深入探索了Sr-Al-O基水溶性薄膜的激光分子束外延生長窗口，利用精細的薄膜生長控制技術發現了一種新型水溶性犧牲層材料——Sr4Al2O7。

系統性實驗表征和第一性原理材料模擬計算發現，雙軸應變下的Sr4Al2O7薄膜具有四方結構對稱性，與多數ABO3鈣鈦礦材料可以形成高質量共格外延生長，抑制了界面處缺陷的形成和水輔助剝離過程中裂紋的產生，顯著提升了自支撐氧化物薄膜的結晶性和完整性。研究團隊發現從Sr4Al2O7上剝離的自支撐薄膜中無裂紋區域可以擴展到毫米級，比目前已報道的同類自支撐薄膜樣品在尺寸上高1~3個數量級，且其結晶性和功能性可以與單晶襯底上生長的外延薄膜媲美。

Sr4Al2O7薄膜具有寬且穩定的激光分子束外延生長窗口，與多數鈣鈦礦氧化物薄膜的生長兼容，制備工藝具有普適性。研究團隊進一步發現Sr4Al2O7獨特的化學組分和晶體結構導致其具有極高的水溶性，可以將水輔助剝離時間縮短近一個數量級，顯著提升自支撐氧化物薄膜的制備效率，有助于大規模高性能氧化物薄膜的制備。

相關論文信息：

https://doi.org/10.1126/science.adi6620