串聯(lián)單原子電催化劑實現二氧化碳還原成乙醇。資料來源:DICP
二氧化碳還原的挑戰(zhàn)
Cn(n≥2)液體產品因其高能量密度和易于儲存而備受青睞。然而,由于對機理的理解有限,C-C 偶聯(lián)途徑的操作仍是一項挑戰(zhàn)。
最近,由張濤教授和黃延強教授領導的研究小組在美國加利福尼亞大學洛杉磯分校進行了一項突破性研究。中國科學院大連化學物理研究所的張濤和黃延強教授領導的研究小組開發(fā)了一種錫基串聯(lián)電催化劑(SnS2@Sn1-O3G),在-0.9 VRHE和17.8 mA/cm2的幾何電流密度條件下,該催化劑可重復生成乙醇,法拉第效率高達82.5%。
這項研究最近發(fā)表在科學雜志《自然-能源》上。
研究人員通過在三維碳泡沫上進行 SnBr2 和硫脲的溶熱反應,制造出 SnS2@Sn1-O3G。這種電催化劑由 SnS2 納米片和原子分散的 Sn 原子(Sn1-O3G)組成。
機理研究表明,這種 Sn1-O3G 可分別吸附 *CHO 和 *CO(OH)中間體,從而通過一種前所未有的甲酰基-碳酸氫鹽偶聯(lián)途徑促進 C-C 鍵的形成。
此外,通過使用同位素標記的反應物,研究人員追蹤了在 Sn1-O3G 催化劑上形成的最終 C2 產物中 C 原子的形成路徑。分析表明,產物中的甲基 C 來自甲酸,而亞甲基 C 來自二氧化碳。
黃教授說:"我們的研究為乙醇合成中 C-C 鍵的形成提供了一個替代平臺,并為操縱二氧化碳還原途徑以獲得所需的產品提供了一種策略。"