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　　在前期研究中，中國科學(xué)院國家納米科學(xué)中心研究員魏志祥和張建齊等發(fā)現(xiàn)，在大面積有機光伏器件的制備過程中，微小的分子結(jié)構(gòu)變化導(dǎo)致劇烈的成膜過程變化。研究顯示，在含鹵溶劑氯仿中能夠取得相似光電轉(zhuǎn)化效率（~18%）的兩個非富勒烯受體Qx-1和Qx-2，在鄰二甲苯中卻有巨大的反差（13.7 % 與0.65%），而兩個分子在成膜的結(jié)晶時間上存在顯著差異。

　　為了探究分子結(jié)構(gòu)在大面積有機光伏器件制備的成膜動力學(xué)中的影響，該團隊選擇了三個烷基鏈存在細(xì)微區(qū)別的Y系列同系物分子（Y6、N3、L8-BO）與PM6共混，采用狹縫涂布法制備大面積有機光伏器件。該工作采用原位吸收光譜、原子力顯微鏡及掠入射廣角X射線散射，并結(jié)合分子動力學(xué)模擬的結(jié)果解析成膜動力學(xué)機制。原位光譜表征表明三種結(jié)構(gòu)相似的受體分子在成膜時吸收光譜演化趨勢存在顯著差異，呈現(xiàn)出“生長”和“移動”的二元模式（圖1）。后續(xù)的多尺度結(jié)構(gòu)分析表明，三種不同的分子呈現(xiàn)出不同的聚集形態(tài)特征，且分子堆積模式存在明顯區(qū)別。從分子動力學(xué)中提取出的星型三聚體及其進一步組裝形成的聚集體，其特征能夠同時體現(xiàn)“生長”模式的吸收光譜演化以及符合掠入射廣角X射線散射結(jié)果。基于以上實驗和模擬結(jié)果，該研究提出了聚集控制的大面積有機光伏器件制備成膜動力學(xué)（圖2）。動力學(xué)模型提出，分子烷基鏈與主骨架相互競爭導(dǎo)致分子聚集類型的變化，進而逐層級地決定有機光伏器件的活性層形貌及器件性能。聚集態(tài)的分布由分子結(jié)構(gòu)本征決定，但可通過濃度、溶液溫度和給體-受體分子的相互作用進行調(diào)制，為有機光伏材料的分子設(shè)計及加工工藝調(diào)整提供了重要參考。

　　相關(guān)研究成果以Concretized structural evolution supported assembly-controlled film-forming kinetics in slot-die coated organic photovoltaics為題，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項的支持。

圖1. 原位光譜表征結(jié)果。（a-c）原位光譜瀑布圖；（d-f）光譜疊圖；（g-i）生長-移動模型擬合光譜演化結(jié)果。

圖2. 聚集控制的大面積有機光伏器件制備的成膜動力學(xué)圖解