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基于此，浙江大學(xué)鄭強(qiáng)、吳子良團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種能夠以雙模式折疊和扭曲轉(zhuǎn)變的水凝膠接頭，使復(fù)合水凝膠能夠在恒定條件下形成多種變形配置。這些節(jié)點(diǎn)具有平面內(nèi)梯度結(jié)構(gòu)，由作為框架的剛性被動(dòng)凝膠和作為驅(qū)動(dòng)單元的軟質(zhì)響應(yīng)凝膠構(gòu)成。在外部刺激下，不同凝膠之間的響應(yīng)不匹配導(dǎo)致具有雙穩(wěn)態(tài)特征的平面進(jìn)行折疊或扭曲變形。通過與其他凝膠模塊化集成，這些關(guān)節(jié)可以提供復(fù)雜的變形和多穩(wěn)態(tài)配置。這種方法有利于選擇性控制水凝膠的結(jié)構(gòu)和水凝膠的多功能設(shè)計(jì)設(shè)備。該研究以題為“Bistable Joints Enable Morphing of Hydrogel Sheets with Multi-Stable Configurations”的論文發(fā)表在最新一期《Advanced Materials》上。

【水凝膠關(guān)節(jié)的設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)】

該水凝膠關(guān)節(jié)由一個(gè)非響應(yīng)水凝膠poly(methacrylamide-co-methacrylic acid) [P(MAAm-co-MAAc)] 和一個(gè)響應(yīng)水凝膠 poly(N-isopropyl acrylamide) (PNIPAm) 構(gòu)成（圖1）。可以通過特定位置的預(yù)膨脹實(shí)現(xiàn)瞬時(shí)偏屈曲來實(shí)現(xiàn)對這些關(guān)節(jié)變形方向的選擇性控制。當(dāng)中央響應(yīng)凝膠的一側(cè)用濃鹽溶液預(yù)處理時(shí)，瞬態(tài)全厚度梯度由此建立，導(dǎo)致在被鹽溶液處理后水凝膠關(guān)節(jié)實(shí)現(xiàn)折疊或扭曲。在多個(gè)折疊接頭模塊化集成后，復(fù)合水凝膠具有多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型，在完整凝膠在鹽溶液處理之前，可以通過特定位置的鹽水處理或定向光照射調(diào)節(jié)每個(gè)接頭的折疊方向來選擇性地控制多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型。然而，當(dāng)關(guān)節(jié)被集成到一個(gè)閉環(huán)中時(shí)，自由度和可能配置的數(shù)量會(huì)因幾何約束而減少。如圖2所示，當(dāng)多個(gè)折疊接頭連接成正方形時(shí)，在復(fù)合凝膠中僅觀察到三種多層構(gòu)型。而通過整合多個(gè)偏離的折疊接頭，復(fù)合凝膠變形為傾斜的之字形或準(zhǔn)圓柱螺旋，這是選擇性控制每個(gè)偏離折疊接頭 (β = 30°) 的變形方向的結(jié)果。

圖1 水凝膠的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與基本變形

圖2. 水凝膠關(guān)節(jié)的變形

圖3. 水凝膠的多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型

【水凝膠的多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型】

與折疊關(guān)節(jié)不同，通過設(shè)計(jì)四個(gè)獨(dú)立的 P(MAAm-co-MAAc)凝膠硬條被組裝成扭曲接頭的框架，可以對 PNIPAm 凝膠的收縮進(jìn)行控制（圖3）。在關(guān)節(jié)的扭曲變形過程中，中央 PNIPAm 凝膠在周圍框架的約束下形成馬鞍狀。遠(yuǎn)離鞍面中心的剛性條因此發(fā)生大幅度旋轉(zhuǎn)。在集成多個(gè)扭轉(zhuǎn)接頭后，復(fù)合水凝膠具有多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型，可以通過選擇性控制每個(gè)接頭的變形方向來調(diào)節(jié)。如圖 3e 所示，具有五個(gè)扭曲接頭的復(fù)合凝膠在 1 M 鹽水溶液中形成左手扭曲螺旋。通過切換每個(gè)關(guān)節(jié)的方向，這種凝膠可以逐漸改變其結(jié)構(gòu)從左手螺旋變成右手螺旋。

雙穩(wěn)態(tài)折疊和扭曲接頭的集成使復(fù)合凝膠能夠發(fā)生更復(fù)雜的變形，從而形成多態(tài)構(gòu)型。通過控制每個(gè)關(guān)節(jié)的折疊或扭曲方向，在相同條件下可以獲得四種不同的配置。折疊和扭曲接頭也可以集成到復(fù)合凝膠中以形成閉環(huán)（圖 4）。如上所述，在一次刺激下能夠變形為相反方向的活動(dòng)關(guān)節(jié)，以及在恒定條件下具有多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型的復(fù)合凝膠，起源于平面內(nèi)梯度結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)的向上或向下方向屈曲的概率相等。這種設(shè)計(jì)原則應(yīng)該適用于其他具有對比機(jī)械和響應(yīng)特性的凝膠。值得注意的是，目前在恒定條件下水凝膠中多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型的形成無法通過其他現(xiàn)有策略來實(shí)現(xiàn)。盡管可以在具有明確定義的全厚度梯度的凝膠中獲得復(fù)雜的配置，但特定條件下的形狀變形通常是單模的。不同的配置需要單獨(dú)的設(shè)計(jì)來制造不同的凝膠。因此，上述設(shè)計(jì)原則提供了一種全新的策略，通過雙穩(wěn)態(tài)接頭的模塊化集成在相同條件下在一個(gè)凝膠中形成多穩(wěn)態(tài)配置，為設(shè)計(jì)變形材料提供了一種新的思路。

圖4. 動(dòng)態(tài)沖擊力學(xué)性能研究

圖5. 水凝膠的實(shí)際應(yīng)用

【水凝膠的實(shí)際應(yīng)用】

雙穩(wěn)態(tài)接頭的可編程性和復(fù)合凝膠的多穩(wěn)態(tài)構(gòu)型在具有多功能的水凝膠裝置的設(shè)計(jì)和制備領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用千里。作者在這里展示了復(fù)合水凝膠作為水力發(fā)電機(jī)產(chǎn)生雙向電流的概念驗(yàn)證應(yīng)用。如圖5a所示，葉輪葉片通過雙穩(wěn)態(tài)折疊接頭連接。葉輪在1M鹽溶液中能保持形狀，并能承受水沖的沖擊，產(chǎn)生直流電。然后通過調(diào)節(jié)接頭的折疊方向可以輕松切換產(chǎn)生電流的方向，而無需制造新的水凝膠葉輪。雙向電流的產(chǎn)生表現(xiàn)為兩個(gè)不同顏色的發(fā)光二極管 (LED) 的發(fā)光，它們串聯(lián)組裝并與水力發(fā)電機(jī)相連（圖 5b）。此外雙穩(wěn)態(tài)折疊接頭的嵌入可以作為水凝膠夾持器和升降器的應(yīng)用。這種水凝膠夾持器的捕獲和釋放是由中央的雙穩(wěn)態(tài)變形介質(zhì)控制的。因此，與大多數(shù)軟質(zhì)夾持器不同，這種凝膠夾持器可以在去除外力后通過咬合來保持其形狀以夾持物體。通過集成多個(gè)折疊和扭曲接頭的復(fù)合水凝膠的可編程配置也可用于控制激光路徑和調(diào)節(jié)電路狀態(tài)。如圖 5c 所示，復(fù)合凝膠由一個(gè)扭轉(zhuǎn)接頭和兩個(gè)折疊接頭。凝膠的上半部分是固定的，下半部分裝有一面鏡子。凝膠在 0.95 M 鹽水溶液中平衡后，折疊接頭彎曲 58°，扭轉(zhuǎn)接頭旋轉(zhuǎn) 62°。兩個(gè)折疊接頭選擇性地向相反方向變形，以保證鏡子的垂直狀態(tài)。扭曲和折疊接頭的協(xié)同控制可以精確操縱鏡子的位置和方向，從而調(diào)節(jié)激光路徑并通過光電傳感器選擇性地打開LED（圖 5d）。

總結(jié)：作者而在本文中展示了可以進(jìn)行雙模折疊或扭曲變形的活性水凝膠關(guān)節(jié)的設(shè)計(jì)新思路。雙穩(wěn)態(tài)關(guān)節(jié)的原理適用于軟材料的設(shè)計(jì)，因此值得生物醫(yī)學(xué)設(shè)備、柔性設(shè)備等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。