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水凝膠與生物組織的相似性使它成為組織工程最理想的材料，但其高含水量和松散交聯(lián)使得它們的機(jī)械強(qiáng)度很弱，而且往往過于脆弱，無法處理實(shí)際任務(wù)。

02

制備原理

霍夫邁斯特效應(yīng)（離子特異性效應(yīng)）：不同的鹽顯示出從水溶液中沉淀蛋白質(zhì)的不同能力。

離子特異性效應(yīng)是由于不同離子對(duì)疏水鏈上親水官能團(tuán)周圍的水合水的影響產(chǎn)生的。

03

實(shí)驗(yàn)制備

采用冷凍浸泡法，為了判斷聚乙烯醇溶液是否能形成水凝膠，將1.5 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的聚乙烯醇（PVA）溶液注入小瓶中，并冷凍至−20°C。然后將冷凍樣品轉(zhuǎn)移至室溫，并添加1.0 m的不同鹽溶液或去離子水，使冰隨時(shí)間融化。1小時(shí)后，搖晃小瓶，看看溶液是否變成水凝膠。

1離子種類選擇

不同離子種類，離子、聚合物鏈和水合聚合物之間有三種可能的相互作用。

①一些陰離子會(huì)使水合水分子極化，破壞聚合物與其水合水之間氫鍵的穩(wěn)定性(圖a1)。

②一些離子可通過增加骨架周圍空腔的表面張力來干擾大分子的疏水水合作用(圖a2)。

③其他陰離子可以直接結(jié)合，向PVA鏈添加額外電荷，從而增加聚合物的溶解度(圖a3)。

陰離子如硫酸根離子和碳酸根離子發(fā)生上述第一、二效應(yīng)，離子如硝酸根離子和碘離子發(fā)生第三效應(yīng)。

2力學(xué)性能調(diào)整

凝膠化是由于鹽析效應(yīng)而發(fā)生的，在此過程中，PVA鏈的聚集被離子重排。因此，該效應(yīng)可用于調(diào)整PVA水凝膠的力學(xué)性能。

為了證實(shí)這一點(diǎn)，PVA水凝膠經(jīng)過3次凍融循環(huán)制成，之后PVA溶液變成半透明水凝膠。然后將所得水凝膠在Na2SO4中浸泡1至48 h的不同時(shí)間，發(fā)現(xiàn)浸泡24 h后，機(jī)械性能達(dá)到穩(wěn)定。

根據(jù)Hofmeister系列選擇的不同鈉鹽和氯化鹽處理的PVA水凝膠的典型應(yīng)力-應(yīng)變曲線。

由實(shí)驗(yàn)可得，選擇硫酸鈉浸泡的聚乙烯醇水凝膠力學(xué)性能最優(yōu)。

3洗去離子

用大量純水沖洗鹽類，并將水凝膠在純凈水中浸泡48小時(shí)以上，發(fā)現(xiàn)水凝膠力學(xué)性能下降，但明顯高于僅通過凍融循環(huán)制備的未經(jīng)處理的聚乙烯醇水凝膠，后者太軟，無法測(cè)量。而其強(qiáng)度保持率隨著鹽濃度的降低而增加。

這也證實(shí)了在鹽析過程中，離子主要誘導(dǎo)聚合物鏈的聚集，而不是聚集水凝膠中的組分。

04

測(cè)試表征

X射線散射特性

對(duì)聚乙烯醇水凝膠的晶域進(jìn)行了表征。

熱分析

進(jìn)一步證實(shí)了不同鹽對(duì)PVA結(jié)晶的影響。

拉伸試驗(yàn)

將水凝膠切割成狗骨狀試樣，標(biāo)距寬度為2 mm，用于常規(guī)拉伸試驗(yàn)。用卡尺測(cè)量每個(gè)試樣的厚度。力-位移數(shù)據(jù)是使用安裝了50N稱重傳感器的Cellscale Universit機(jī)械測(cè)試儀獲得的。應(yīng)力-應(yīng)變曲線通過劃分初始量規(guī)橫截面積和初始夾緊距離獲得。

05

產(chǎn)品應(yīng)用

聚乙烯醇水凝膠的力學(xué)性能因聚合物在鹽溶液中浸泡時(shí)部分溶解掉了本體材料而降低，故其可以被不同的離子動(dòng)態(tài)改變，這意味著一些鹽析鹽制成的堅(jiān)韌凝膠可以通過鹽析鹽軟化。

這種具有可變力學(xué)性能的水凝膠可以潛在地用作神經(jīng)元探針，最初需要是剛性的，以便容易插入腦組織，并且在插入之后，很快就會(huì)變軟，以匹配神經(jīng)元細(xì)胞的模量。這里，為了模擬腦組織，一種由聚丙烯酰胺制成的軟水凝膠，其腦組織模量與之匹配當(dāng)PVA水凝膠探針被Na2SO4增韌時(shí)，它可以穿透軟性聚丙烯酰胺水凝膠，而浸泡在CaCl2中的軟性PVA水膠體不能穿透，即水凝膠在“植入”后可以軟化。這種現(xiàn)場(chǎng)剛度可調(diào)性為需要局部調(diào)整材料性能的應(yīng)用提供了誘人的優(yōu)勢(shì)和機(jī)會(huì)，傳統(tǒng)材料的性能一旦生產(chǎn)就無法實(shí)現(xiàn)，或者只能在極端條件下進(jìn)行調(diào)整，例如高溫。

06

未來展望

采用離子誘導(dǎo)聚乙烯醇水凝膠聚合物鏈的聚集和結(jié)構(gòu)的形成，既能很好地保持其高度理想的生物相容性，不受到潛在有害離子的干擾，又實(shí)現(xiàn)其力學(xué)性能調(diào)整。目前概念驗(yàn)證中使用的鹽濃度高于人體中的鹽濃度，水凝膠神經(jīng)元探針還需進(jìn)一步改進(jìn)以用于實(shí)際應(yīng)用。