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水凝膠與生物組織的相似性使它成為組織工程最理想的材料，但其高含水量和松散交聯(lián)使得它們的機(jī)械強(qiáng)度很弱，而且往往過于脆弱，無(wú)法處理實(shí)際任務(wù)。

02

制備原理

霍夫邁斯特效應(yīng)（離子特異性效應(yīng)）：不同的鹽顯示出從水溶液中沉淀蛋白質(zhì)的不同能力。

離子特異性效應(yīng)是由于不同離子對(duì)疏水鏈上親水官能團(tuán)周圍的水合水的影響產(chǎn)生的。

03

實(shí)驗(yàn)制備

采用冷凍浸泡法，為了判斷聚乙烯醇溶液是否能形成水凝膠，將1.5 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的聚乙烯醇（PVA）溶液注入小瓶中，并冷凍至−20°C。然后將冷凍樣品轉(zhuǎn)移至室溫，并添加1.0 m的不同鹽溶液或去離子水，使冰隨時(shí)間融化。1小時(shí)后，搖晃小瓶，看看溶液是否變成水凝膠。

1離子種類選擇

不同離子種類，離子、聚合物鏈和水合聚合物之間有三種可能的相互作用。

①一些陰離子會(huì)使水合水分子極化，破壞聚合物與其水合水之間氫鍵的穩(wěn)定性(圖a1)。

②一些離子可通過增加骨架周圍空腔的表面張力來(lái)干擾大分子的疏水水合作用(圖a2)。

③其他陰離子可以直接結(jié)合，向PVA鏈添加額外電荷，從而增加聚合物的溶解度(圖a3)。

陰離子如硫酸根離子和碳酸根離子發(fā)生上述第一、二效應(yīng)，離子如硝酸根離子和碘離子發(fā)生第三效應(yīng)。

2力學(xué)性能調(diào)整

凝膠化是由于鹽析效應(yīng)而發(fā)生的，在此過程中，PVA鏈的聚集被離子重排。因此，該效應(yīng)可用于調(diào)整PVA水凝膠的力學(xué)性能。

為了證實(shí)這一點(diǎn)，PVA水凝膠經(jīng)過3次凍融循環(huán)制成，之后PVA溶液變成半透明水凝膠。然后將所得水凝膠在Na2SO4中浸泡1至48 h的不同時(shí)間，發(fā)現(xiàn)浸泡24 h后，機(jī)械性能達(dá)到穩(wěn)定。

根據(jù)Hofmeister系列選擇的不同鈉鹽和氯化鹽處理的PVA水凝膠的典型應(yīng)力-應(yīng)變曲線。

由實(shí)驗(yàn)可得，選擇硫酸鈉浸泡的聚乙烯醇水凝膠力學(xué)性能最優(yōu)。

3洗去離子

用大量純水沖洗鹽類，并將水凝膠在純凈水中浸泡48小時(shí)以上，發(fā)現(xiàn)水凝膠力學(xué)性能下降，但明顯高于僅通過凍融循環(huán)制備的未經(jīng)處理的聚乙烯醇水凝膠，后者太軟，無(wú)法測(cè)量。而其強(qiáng)度保持率隨著鹽濃度的降低而增加。

這也證實(shí)了在鹽析過程中，離子主要誘導(dǎo)聚合物鏈的聚集，而不是聚集水凝膠中的組分。

04

測(cè)試表征

X射線散射特性

對(duì)聚乙烯醇水凝膠的晶域進(jìn)行了表征。

熱分析

進(jìn)一步證實(shí)了不同鹽對(duì)PVA結(jié)晶的影響。

拉伸試驗(yàn)

將水凝膠切割成狗骨狀試樣，標(biāo)距寬度為2 mm，用于常規(guī)拉伸試驗(yàn)。用卡尺測(cè)量每個(gè)試樣的厚度。力-位移數(shù)據(jù)是使用安裝了50N稱重傳感器的Cellscale Universit機(jī)械測(cè)試儀獲得的。應(yīng)力-應(yīng)變曲線通過劃分初始量規(guī)橫截面積和初始夾緊距離獲得。

05

產(chǎn)品應(yīng)用

聚乙烯醇水凝膠的力學(xué)性能因聚合物在鹽溶液中浸泡時(shí)部分溶解掉了本體材料而降低，故其可以被不同的離子動(dòng)態(tài)改變，這意味著一些鹽析鹽制成的堅(jiān)韌凝膠可以通過鹽析鹽軟化。

這種具有可變力學(xué)性能的水凝膠可以潛在地用作神經(jīng)元探針，最初需要是剛性的，以便容易插入腦組織，并且在插入之后，很快就會(huì)變軟，以匹配神經(jīng)元細(xì)胞的模量。這里，為了模擬腦組織，一種由聚丙烯酰胺制成的軟水凝膠，其腦組織模量與之匹配當(dāng)PVA水凝膠探針被Na2SO4增韌時(shí)，它可以穿透軟性聚丙烯酰胺水凝膠，而浸泡在CaCl2中的軟性PVA水膠體不能穿透，即水凝膠在“植入”后可以軟化。這種現(xiàn)場(chǎng)剛度可調(diào)性為需要局部調(diào)整材料性能的應(yīng)用提供了誘人的優(yōu)勢(shì)和機(jī)會(huì)，傳統(tǒng)材料的性能一旦生產(chǎn)就無(wú)法實(shí)現(xiàn)，或者只能在極端條件下進(jìn)行調(diào)整，例如高溫。

06

未來(lái)展望

采用離子誘導(dǎo)聚乙烯醇水凝膠聚合物鏈的聚集和結(jié)構(gòu)的形成，既能很好地保持其高度理想的生物相容性，不受到潛在有害離子的干擾，又實(shí)現(xiàn)其力學(xué)性能調(diào)整。目前概念驗(yàn)證中使用的鹽濃度高于人體中的鹽濃度，水凝膠神經(jīng)元探針還需進(jìn)一步改進(jìn)以用于實(shí)際應(yīng)用。