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內容概要：

將含有丙烯酰胺（AM）的瓊脂糖水凝膠（物理交聯）涂覆在透明無孔的CA薄膜的一側，紫外線照射30分鐘后，PAM與瓊脂糖即可形成雙網絡水凝膠并牢固地附著在CA膜上，剝離韌性高達3500 J m−2。值得注意的是，CA膜表面沒有經過任何化學或物理上的預處理，所以CA膜與PAM-瓊脂糖水凝膠之間一定存在某種相互作用。隨后，作者分別研究了PAM水凝膠、瓊脂糖與CA膜之間的粘附強度，發現PAM是促成PAM-瓊脂糖水凝膠與CA膜緊密粘附的主要因素，新的問題出現了，為什么PAM和CA之間能實現緊密粘附呢？

圖1、水凝膠與CA膜通過紫外曝光粘附，粘附在CA膜上的3種水凝膠顯示出不同的剝離韌性。

進一步研究發現，預先制備的PAM-瓊脂糖水凝膠與CA膜之間的親合力很弱。也就是說，只有AM在CA膜表面聚合時，形成的水凝膠才具有優異的粘附性能。將CA薄片分別浸泡在水、Irgacure-2959、AM和PAM溶液中，CA膜均發生溶脹，將溶脹的CA膜凍干，剩余的質量即代表CA溶脹時對Irgacure-2959、AM和PAM的吸收量，從圖3b中可以看到，CA膜對AM單體的吸收遠高于Irgacure-2959和PAM，SEM和EDS表征進一步證實PA在CA膜中呈均勻分布。

隨后，將CA膜置于不濃度的AM溶液中進行溶脹，發現CA膜對AM的吸收度與溶液中AM的含量成正比。根據觀察結果，可將CA膜在AM溶液中的溶脹過程視為固（CA）-液（水溶液）萃取，該過程的分布系數為4.10。如此高的分布系數說明AM與CA之間存在較強的分子間相互作用，那這一作用到底是什么呢？

為探究AM與CA膜的分子間相互作用，將乙酰化程度不同的CA膜置于20%（w/w）的AM溶液中進行溶脹，發現盡管乙酰化程度較高的CA更疏水，但丙烯酰胺與CA膜重復單元的摩爾比幾乎保持不變，即CA膜對AM的吸收能力與乙酰基的數量無關。作者提出AM與CA膜之間的親和性來源于氫鍵作用（O···H···N），乙酰化程度不同時，氫鍵受體的數量并未改變，這很好地解釋了為什么不同乙酰化程度的CA膜提取AM的能力相似，聚丙烯酸鈉水凝膠很難粘附在CA膜上這一結果也進一步證實了氫鍵的存在。在AM溶液中，AM中的氨基易與CA骨架上羥基和羧基中的氧原子形成氫鍵，這些進入CA膜中的AM，聚合形成PAM后，就會與纖維素鏈糾纏在一起，即PAM-瓊脂糖水凝膠與CA膜的粘附機制是纏結（entanglement）。

圖2、（a）低乙酰化程度和高乙酰化程度的CA膜在AM溶液中浸泡前后的圖像。（b）CA膜溶脹前后質量比（紅色）及干燥后與原始CA膜的質量比（藍色）。AM濃度（c）和CA膜乙酰化程度（d）不同時，溶脹的CA膜中AM與CA膜重復單元的摩爾比。（e）CA上氧原子的約束靜電勢（RESP）。（f）CA膜乙酰化程度不同時CA膜中具有弱電負性和強電負性的氧原子數目。（g）CA膜中AM分子的富集機制。

如圖3所示，為檢測AM和瓊脂糖濃度對粘附性的影響，對PAM-瓊脂糖水凝膠和CA膜進行了180°的剝離試驗，根據水凝膠在CA膜上的殘留模式可將剝離情況分為3種：水凝膠粘附失效（case 1）、部分界面粘附失效（case 2）、界面粘附失效（case 3）。隨著AM濃度增加，界面剝離強度也隨之增加，這是因為AM聚合后界面產生了更多的“錨點”，即與CA膜的纏繞增加。相反，若增加水凝膠配方中瓊脂糖的比例，水凝膠的粘附能力則會減弱，因為瓊脂糖與AM間形成的氫鍵會阻止AM向CA擴散。

圖3、（a）水凝膠粘附過程示意圖。（b）水凝膠與CA膜粘附失效的三種模式。（c）AM和瓊脂糖濃度對粘附性的影響。

圖4a展示了一個對任意固體表面都具有可逆粘附能力的水凝膠膠帶，它由水凝膠層、CA層、丙烯酸酯粘合劑和背襯組成。在一條連續的裝配線上，可以實現對三種不同厚度的水凝膠膠帶的大規模制備——體相水凝膠（厚）、水凝膠涂層（中等）和水凝膠刷（薄）。這些可逆的水凝膠膠帶能粘附在不同的固體表面，如橡膠、塑料、金屬、玻璃、木材和皮膚，且分離后不會留下殘留物。目前，本文已成功實現該水凝膠膠帶在高熱警報、散熱和作為超聲耦合物時的幾種應用。

圖4、可逆水凝膠膠帶的制備。（a）水凝膠膠帶的組成。（b-c）3種不同厚度的水凝膠膠帶。（d-g）不同尺寸和厚度的水凝膠膠帶實物。（h-m）水凝膠膠帶對不同表面的可逆粘附。

總結：本文發現、研究和解釋了PAM水凝膠與CA膜間粘附異常牢固的現象（氫鍵）。這種牢固粘合的雙層結構使水凝膠涂層能適應關節的機械操作，不會出現背襯的脫離或分層。基于這一優勢，將CA膜另一側涂覆壓敏性丙烯酸酯膠粘劑即可得到一種能可逆粘附的水凝膠膠帶。該膠帶不僅克服了水凝膠涂層與任意固體表面粘附困難的瓶頸，還具有成本低、綠色制造、操作方便、粘附性好和無殘留物等優點，是一次性醫療材料的理想選擇之一。