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日前，來自吉林大學(xué)的研究者報告了一項發(fā)現(xiàn)，通過La隨機取代一半Ce獲得CeH9中的Tc的巨大增強，獲得由最大構(gòu)型熵穩(wěn)定的等原子(La,Ce)H9合金，包含純復(fù)合形式不穩(wěn)定的LaH9單元。相關(guān)論文以題為“Giant enhancement of superconducting critical temperature in substitutional alloy (La,Ce)H9”發(fā)表在Nature Communications上。

海克·卡梅林·昂內(nèi)斯驚人地發(fā)現(xiàn)，當液氦冷卻溫度降至幾開爾文時，水銀的電阻就會消失。自那以后，這種被稱為超導(dǎo)的奇異量子現(xiàn)象，就引起了人們對基礎(chǔ)科學(xué)探究的極大興趣，并激發(fā)了人們對從探測微弱磁信號到產(chǎn)生強磁場等各種應(yīng)用領(lǐng)域的巨大努力。長期尋求的首要目標是找到具有足夠高的超導(dǎo)臨界溫度(Tcs)的材料，以促進實驗探索和實際實施，最終實現(xiàn)環(huán)境應(yīng)用。

多年來，對室溫超導(dǎo)體的研究一直是凝聚態(tài)物理學(xué)中最具吸引力和挑戰(zhàn)性的課題之一；顯著的進展包括在環(huán)境壓力下實現(xiàn)液氫和液氮溫度范圍內(nèi)的Tc材料，使其更容易在先進設(shè)備中使用超導(dǎo)體。最近，當Tc接近甚至超過室溫時，人們預(yù)測了一類富氫化合物(稱為超氫化物)在極端壓縮下的超導(dǎo)性。理論預(yù)測和實驗合成導(dǎo)致了共價SH3中Tc為203 K，離子LaH10中Tc為250-260 K的超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)，在150-200 GPa之間的高壓下獲得。據(jù)報道，在成分和結(jié)構(gòu)未知的C-S-H體系中，在270 GPa左右的超高壓力下獲得了288k的Tc，但這引起了激烈的爭論，仍有待確認。

同時，受高溫超導(dǎo)CaH6的預(yù)測啟發(fā)，大量后續(xù)研究建立了一個大的包合物超氫化物家族，包括CaH6、YH6、YH9、CeH9、CeH10和LaH10，這些超氫化物由一系列不同的氫籠組成，中心由各種金屬原子錨定。這些二元化合物的不同結(jié)構(gòu)和組成形式，為探索材料參數(shù)以優(yōu)化能態(tài)和超導(dǎo)態(tài)提供了平臺。系統(tǒng)研究表明，金屬原子的原子半徑、電負性和價電子，對超氫化物最受關(guān)注的性質(zhì)，即超導(dǎo)性和穩(wěn)定性起著重要的調(diào)節(jié)作用。在這些離子超氫化物中，盡管其Tc非常高，但LaH10仍面臨著苛刻的合成壓力(>150 GPa)的問題;而CeH9或CeH10具有相對較低的Tc(95-115 K)，可在兆巴壓力下合成。如何在合成適中、壓力穩(wěn)定的情況下提高這些超氫化物的超導(dǎo)性能，是目前這一研究領(lǐng)域的迫切挑戰(zhàn)。

二元超氫化物在構(gòu)型空間中受到高度限制，結(jié)構(gòu)和成分變化有限。為了拓展材料領(lǐng)域，近年來相關(guān)研究的重點轉(zhuǎn)向了自由度更高的三元體系，這為超導(dǎo)超氫化物篩選提供了數(shù)量更多、種類更豐富的結(jié)構(gòu)原型。該方法的潛力在一項理論工作中得到了證明，Li摻雜將一個額外的電子引入到MgH16中的分子類氫中，從而生成原子類氫，形成的三元Li2MgH16，在250 GPa時具有473 K的Tc。此外，理論研究還設(shè)計了XYH8、Ca-Y-H和Ca-Mg-H等一系列三元超氫化物，預(yù)期具有良好的高Tc特性或前景。然而，關(guān)鍵在于找到在中等壓力下(接近或低于兆巴)具有高溫超導(dǎo)性的三元超氫化物。

稀土金屬具有相似的電負性、電子構(gòu)型和原子半徑，容易形成無序固溶體合金。這為使用適當選擇的二元化合物作為基模板，來構(gòu)建具有相同晶體結(jié)構(gòu)的三元合金超氫化物提供了一條可行的途徑。已有研究表明，在170-196 GPa的壓力下，La-Y合金氫化物中確實出現(xiàn)了在實驗上無法在二元體系中達到的LaH6和YH10單元，盡管超導(dǎo)性沒有改善。探索立方La-H和六方緊密填充(hcp) Ce-H體系，尋找一個理想的三元平臺，用于在較低壓力下穩(wěn)定的材料中進行高溫超導(dǎo)的實驗實現(xiàn)，是非常有意義的。

在此，研究者通過實驗探究了La-Ce合金超氫化物的晶體結(jié)構(gòu)、超導(dǎo)性和穩(wěn)定壓力范圍。以等原子的La-Ce合金和氨硼烷(NH3BH3)為原料，在110 GPa和2100 K的合成條件下，得到了金屬原子占用率基本相等的取代(La,Ce)H9。合成的三元合金在減壓過程中保持在至少90GPa。與二元CeH9相比，三元(La,Ce)H9中的Tc顯著增加了高達80 K，其中包含了一個前所未有的LaH9單元，該單元在純化合物形式中不穩(wěn)定，但在堿二元CeH9結(jié)構(gòu)框架中穩(wěn)定。這種非典型的組成結(jié)構(gòu)單元，以及La取代Ce可能的Abrikosov-Gor’kov抑制效應(yīng)的降低，對三元(La,Ce)H9合金Tc的增強有重要影響。目前的研究結(jié)果表明，替代合金化可以有效地調(diào)節(jié)和改善超氫化物中的高溫超導(dǎo)性，它穩(wěn)定了新的和不尋常的結(jié)構(gòu)和成分構(gòu)型，有助于大大增強Tc；與此同時，這種方法可以擴展到構(gòu)建更多的三元和更高的多元合金，通過對替代合金金屬元素組合的精心選擇，在尋找最佳包合物超氫化物的探索中帶來更多突破性的發(fā)現(xiàn)。（文：水生）

圖1 單胞3和單胞4中含有NH3BH3 (AB)和Au電極的樣品室在激光加熱前后的光學(xué)顯微圖。

圖2 由La-Ce合金和NH3BH3合成的(La,Ce)H9的結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)。

圖3 典型電池中由電阻率測量確定的超導(dǎo)躍遷。

圖4 P63/mmc-(La,Ce)H9的Tc與壓力的關(guān)系。

圖5 合成的(La,Ce)H9在外加磁場中的電測量。