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科學家成功研制出用于光門控離子傳輸?shù)奈⒖拙酆衔锬?

文章來源：賢集網(wǎng) 更新時間：2022-07-05 15:51:38

6月30日消息，發(fā)表在《科學進展》上的一份新報告中，周宗耀和沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學的研究團隊開發(fā)了一種使用共軛微孔聚合物的人造光門控離子通道膜.這些離子通道在許多生物活動中發(fā)揮重要作用，通過自下而上的設計和電聚合在分子水平上精確調(diào)節(jié)膜孔徑和厚度方法。該團隊受到細胞膜中光門控離子通道的啟發(fā)，研制了可逆的“開/關”光控制，用于光門控離子跨膜傳輸，以傳遞氫、鉀、鈉、鋰、鈣、鎂和鋁離子。

用于構建人工光門控離子通道膜的“自下而上”設計策略示意圖。(A) 合成的偶氮-CMP 單體的反-順-反可逆異構化和 (B) 偶氮-CMP 膜的基本孔結構。圖片來源：科學進展（2022 年）
用于離子傳輸?shù)墓忾T控膜
光門控離子通道可以調(diào)節(jié)活細胞中的離子運輸，從而調(diào)節(jié)電興奮性、鈣內(nèi)流和其他關鍵的細胞過程。目前，通道視紫紅質是生物學中發(fā)現(xiàn)的第一類也是唯一一類光門控離子通道，近年來備受關注。光門控通道視紫紅質的直接使用受到蛋白質在外部環(huán)境中通常最小的化學和物理穩(wěn)定性的限制。因此，研究人員進行了廣泛的研究，以開發(fā)用于神經(jīng)生物學、生物電子學和廢物凈化的人造光門控離子通道。
通過用光響應官能團修飾納米孔，可以在實驗室中產(chǎn)生人造光門控離子通道。如先前的工作所示，共軛微孔聚合物 (CMP) 提供了一類獨特的多孔有機材料。在這項工作中，Zhou 等人合成了一種從頭剛柔結合的含偶氮苯單體 (azo-CMP)，以實現(xiàn)預期的光門控響應。該團隊光門控結構明確的基本微孔并將它們互連以在偶氮CMP膜中形成智能離子通道。該設置最適合促進光開關機制，以成功實現(xiàn)“開-關-開”光異構化，以實現(xiàn)良好調(diào)節(jié)的離子傳輸。
偶氮 CMP 膜。(A) 合成單體的結構和電聚合機理。(B) 記錄超過 50 個 CV 掃描循環(huán)的電化學氧化還原反應的 CV 曲線。(C) 膜厚度作為 CV 循環(huán)次數(shù)的函數(shù)。(D) azo-CMP@200-50c 膜在銅網(wǎng)格上的大面積表面 SEM 圖像。(E) azo-CMP@200-50c 膜表面的高倍 SEM 圖像。(F) azo-CMP@200-50c 膜在陽極氧化鋁 (AAO) 載體上的橫截面 SEM 圖像。(G) 轉移到硅片上的偶氮 CMP@200-50c 膜的 AFM 高度圖像和 (H) 膜的相應高度輪廓。(I) azo-CMP@200-50c 膜的 AFM 圖像。RMS，均方根。(J) 具有峰值力定量納米力學映射 (PFQNM) 的 AFM 圖像和 (K) 膜的相應楊氏模量分布。圖片來源：科學進展（2022 年）。
偶氮-CMP單體保持蝴蝶翼狀結構，偶氮苯作為翼的光可切換鉸鏈，烷基鏈作為軟連接體連接鉸鏈和電活性咔唑支架。該團隊設計了軟連接器的長度以增加凈距離，并為偶氮苯部分的光異構化提供了足夠的空間，他們通過分子模擬對其進行了分析。在實驗過程中，單體通過改變照射波長顯示出快速和可逆的光異構化。
科學家們通過在三陰極電化學電池中的電聚合開發(fā)了偶氮 CMP 膜。他們優(yōu)化了光滑且無缺陷的偶氮 CMP 膜的反應條件，并通過傅里葉變換紅外光譜觀察了所得的化學結構。結果證實了咔唑的聚合和膜中偶氮苯單元的存在。該團隊通過修改合成參數(shù)來改變表面親水性和膜的外觀，以創(chuàng)建具有許多微米和納米結構的堅韌且不均勻的膜表面。
azo-CMP@200-50 膜的反-順-反可逆異構化。(A) 膜的實時原位 KPFM 圖像和 (B) 相應的電位分布。(C) 紫外光下反式-順式異構化的紫外-可見吸收光譜和 (D) 反式/順式狀態(tài)與紫外光照射時間的比值。(E) 可見光下順反異構化的紫外-可見光譜和 (F) 反式/順式狀態(tài)與可見光照射時間的比值。圖片來源：科學進展（2022 年）。
光異構化可導致分子的結構變化和離子通道的幾何變化。這種結構變化會導致偶氮 CMP 膜的表面電位差，Zhou 等人通過使用實時開爾文探針力顯微鏡觀察到。該團隊記錄了紫外線照射后跨膜表面電位的變化。UV-Vis 光譜進一步證實了膜的異構化，以表明偶氮 CMP 膜的快速和穩(wěn)定的光響應反式-順式-反式異構化。該團隊使用額外的實驗通過氮吸附等溫線測量顯示反式和順式膜通道尺寸的變化，然后進行分子動力學模擬揭示通道尺寸的變化，以獲得不同的離子滲透性和選擇性。
科學家們在具有兩個腔室的實驗室石英電池中使用電驅動離子滲透測試研究了用于控制離子傳輸?shù)墓忾T控離子通道膜的性能。他們用相似濃度的鹽溶液填充兩個腔室，并通過反式和順式偶氮 CMP 膜的電流-電壓特性測量離子傳輸。
他們注意到“開啟狀態(tài)”下膜電流/離子電導的動力學以及紫外線照射時電導的降低，表明離子傳輸狀態(tài)降低，可以通過可見光照射來恢復離子傳輸狀態(tài)，從而調(diào)節(jié)離子在智能通道膜上的傳輸. 結果突出了用于制藥應用和智能透析的光門控離子通道膜的范圍。
通過這種方式，Zongya Zhou 及其同事受到天然存在的通道視紫紅質的啟發(fā)，創(chuàng)造了可逆和可回收的人造光門控離子通道膜。他們通過引入光可切換偶氮苯核心單元、軟烷基鏈和剛性電活性咔唑，在分子水平上設計了含偶氮苯的共軛微孔 (CMP) 單體。膜通道的化學性質提供了高效的反式到順式光異構化響應，以遠程和動態(tài)地調(diào)節(jié)離子傳輸。該產(chǎn)品對分離行業(yè)非常重要，包括納米級分子存儲器應用，智能藥物釋放和光響應化學傳感器。

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