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2018年，鮑哲南團(tuán)隊(duì)在柔性電子領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了制造工藝的飛躍，首次成功開發(fā)出更易量產(chǎn)的高密度、高靈敏度可拉伸晶體管陣列（OTFT），這一成果在電子皮膚等研究中具有突破性意義。

經(jīng)過近四年的工作，今日該團(tuán)隊(duì)再次在高性能可拉伸顯示器和電子皮膚領(lǐng)域取得重大突破：他們報(bào)告了一種材料設(shè)計(jì)策略和制造工藝，實(shí)現(xiàn)了具有高亮度（約 7,450 坎德拉每平方米）、電流效率（約 5.3 坎德拉每安培）和可拉伸（約 100% 應(yīng)變）的全聚合物發(fā)光二極管。研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步制造了紅色、綠色和藍(lán)色的可拉伸全聚合物發(fā)光二極管，實(shí)現(xiàn)了皮膚上的無線供電和脈沖信號(hào)的實(shí)時(shí)顯示。 這項(xiàng)工作標(biāo)志著高性能可拉伸顯示器取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步。相關(guān)研究成果以題為“High-brightness all-polymer stretchable LED with charge-trapping dilutio”發(fā)表在最新一期《Nature》上，第一作者為張智濤。

【材料設(shè)計(jì)與力學(xué)性能】

目前的可拉伸發(fā)光裝置大部分是用無機(jī)材料制成的，要么需要高電壓，要么可拉伸性、明亮度、分辨率都會(huì)在壓力下受限。為解決這個(gè)問題，研究團(tuán)隊(duì)描述了可拉伸全聚合物發(fā)光二極管（APLED）的設(shè)計(jì)和制作流程。他們利用發(fā)光層與軟彈性體自發(fā)相分離形成的納米限制發(fā)光聚合物結(jié)構(gòu)的策略，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了增強(qiáng)的拉伸性和充電傳輸。此外，該可伸縮發(fā)光層與具有適當(dāng)界面修飾的透明可伸縮高導(dǎo)電聚合物電極相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了亮度大約可達(dá)7,450 cd m-2、應(yīng)變可伸縮約100% 的可伸縮APLED，總模量約為1 MPa (圖1a)。具體而言，作者利用超黃(SY)作為發(fā)光聚合物和聚氨酯(PU)作為軟彈性基體(圖1b)，與SY納米纖維的均勻混合物在旋涂薄膜上均勻分布(縱向和橫向)(圖1c，d)。共振軟x射線散射(R-SoXS)與掠入射x射線衍射(GIXD)結(jié)果表明SY薄膜具有較低的結(jié)晶度和面向取向，較短的π-π距離和較大的相干長(zhǎng)度可以促進(jìn)更好的電荷輸運(yùn)，這可能有利于共混物的亮度（圖1e-f）。

圖1g-j表明薄膜拉伸性能得到了提高，這可歸因于軟聚氨酯彈性體的加入，由于聚氨酯彈性體與 SY 之間的自發(fā)相分離，降低了整體膜模量，促使 SY 形成滲濾型納米纖維結(jié)構(gòu)。所得到的多色發(fā)光薄膜經(jīng)氧等離子體刻蝕后均表現(xiàn)出很高的延展性，并且在放置在手臂或手指上時(shí)能夠承受反復(fù)的變形(圖1k-n)。

圖 1. 自發(fā)形成的各種顏色的納米纖維發(fā)光結(jié)構(gòu)，用于增強(qiáng)發(fā)光共軛聚合物薄膜的拉伸性。

【材料的電子與光學(xué)性能】

較高數(shù)量的聚氨酯被觀察到給予較高的光致發(fā)光量子效率（PLQE 值）(圖2a)，聚氨酯數(shù)量導(dǎo)致器件的性能變化啟發(fā)作者：共混物可能受益于減少陷阱輔助的非輻射過程（圖2b-c）。隨著應(yīng)變的增加，PLQE、電荷載流子輸運(yùn)密度(包括電子和空穴)、亮度和電流密度都增加(圖2f-h)，這是由于聚合物的取向和薄膜在應(yīng)力作用下的垂直方向上的密度增加，這兩者都有助于提高電荷和激子輸運(yùn)。

圖 2.電荷俘獲稀釋效應(yīng)增強(qiáng)可拉伸發(fā)光共軛聚合物薄膜的電子和光學(xué)性能。

【器件電極制備】

為了制備可伸縮的APLED，還需要高導(dǎo)電率的透明可伸縮的陽極和陰極。作者采用聚(3,4-乙撐二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸鈉(PEDOT:PSS)、聚輪烷(PR)三種物質(zhì)，然后利用波長(zhǎng)為365nm的光源進(jìn)行光交聯(lián)后，PEDOT:PSS/PR電極成為溶劑不溶性的，PEDOT納米纖維被鎖定在交聯(lián)PR網(wǎng)絡(luò)中，同時(shí)具有高的拉伸性、導(dǎo)電性、透明性和器件加工性（圖3a-c）。5% PR 的加入使薄膜的總彈性模量從2.6 GPa 降低到790MPa(圖3d)。PEDOT:PSS/PR電極也表現(xiàn)出較低的應(yīng)變靈敏度(圖3e)，而在550nm波長(zhǎng)處，經(jīng)甲醇后處理的電極具有高達(dá)92%左右的透過率(圖3f)。這種薄膜隨后被用于可伸縮的PLED制造。

圖 3. 高導(dǎo)電性和高度可拉伸的 PEDOT:PSS/PR 電極。

【應(yīng)用】

研究團(tuán)隊(duì)通過材料選擇與器件過程優(yōu)化相結(jié)合，制造出了高性能的可伸縮APLED（圖4a、4b）。APLED 可以拉伸到100% 應(yīng)變，同時(shí)保持其均勻性和明亮的發(fā)光。與之前報(bào)道的所有可拉伸 PLED 相比，APLED 表現(xiàn)出最高的亮度（圖 4f、4g）。 此外，該器件結(jié)構(gòu)可以擴(kuò)展到制造具有不同顏色或陣列的 APLED，同時(shí)保持它們對(duì)機(jī)械變形的抵抗力，包括彎曲和拉伸（圖 4h）。

圖 4. 本質(zhì)上適用于可穿戴應(yīng)用的可拉伸、低模量和高性能的 APLED 和具有不同顏色的 APLED 陣列。

【總結(jié)】

通過合理的材料工程和優(yōu)化的器件制造，作者同時(shí)實(shí)現(xiàn)了可拉伸和高效的 APLED。 這項(xiàng)工作提供了一種幫助改善視覺人機(jī)界面的方法，并為下一代可拉伸光電設(shè)備面向未來的皮膚電子和生物電子應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。