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 據(jù)悉，近日，國(guó)際納米能源領(lǐng)域頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《 Nano Energy 》（ IF:13.12 ）在線發(fā)表了湖南大學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院譚勇文教授課題組關(guān)于三維納米多孔銥基合金高效酸性電催化析氧催化劑的最新研究進(jìn)展“ 3D Nanoporous Iridium-based Alloy Microwires for Efficient Oxygen Evolution in Acidic Media ”。該論文第一作者為博士研究生趙揚(yáng)，通訊作者為譚勇文教授。課題組彭鳴老師和碩士生吳秋麗參與此工作。

電催化水分解制取氫燃料作為一種環(huán)境友好型的制氫技術(shù)，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而在電解水過程中，陽極析氧反應(yīng)（ OER ）則需要涉及到多步的電子 - 質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，其動(dòng)力學(xué)過程緩慢，需要較高的過電位來克服反應(yīng)能壘來完成整個(gè)化學(xué)反應(yīng)，極大的限制了酸性質(zhì)子交換膜（ PEM ）水分解器件商業(yè)化的需求。為解決這些關(guān)鍵問題，研究者一直致力于設(shè)計(jì)具有高催化活性和良好穩(wěn)定性的金屬銥基催化劑。金屬合金化是一種有效改變金屬銥的電子結(jié)構(gòu)、調(diào)節(jié)催化劑與反應(yīng)中間體吸附能，進(jìn)而提高其本征活性的有效手段。

為此，譚勇文教授課題組結(jié)合傳統(tǒng)冶金技術(shù)，創(chuàng)新性采用電化學(xué)選擇性刻蝕銥基金屬合金前驅(qū)體的普適性方法，制備了一系列三維自支撐納米多孔銥基合金微米線結(jié)構(gòu)材料。得益于此類材料具有高比表面積、優(yōu)異的電子傳導(dǎo)性、無顆粒聚集和自支撐等的優(yōu)勢(shì)，作為酸性電催化析氧催化劑，三元納米多孔銥基金屬合金微米線（np-Ir70Co15Ni15 MWs）在電流密度為10 mA/cm-2時(shí)，過電勢(shì)僅需220 mV，表現(xiàn)出比商用IrO2、Ir/C催化劑更優(yōu)異的電催化析氧活性和穩(wěn)定性。密度泛函理論模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，過渡金屬與Ir合金化后，可以調(diào)整金屬Ir的電子結(jié)構(gòu)，有效降低氧中間體在np-Ir70Co15Ni15 MWs表面的OER的反應(yīng)能壘，從而大幅度提升其OER催化活性。同步輻射X射線吸收譜測(cè)試結(jié)果表明，該催化劑在析氧過程中發(fā)生不可逆的氧化結(jié)構(gòu)重構(gòu)，表面具有低配位數(shù)的氧化銥層是其真正的催化活性位點(diǎn)，從而導(dǎo)致其高效的酸性O(shè)ER電催化能力和優(yōu)良的催化穩(wěn)定性。該研究不僅對(duì)探究析氧反應(yīng)催化活性位點(diǎn)并理解其催化反應(yīng)機(jī)制提供重要理論基礎(chǔ)，同時(shí)為構(gòu)筑功能高效、穩(wěn)定的酸性電催化析氧催化劑提供了新穎的設(shè)計(jì)思路和實(shí)用途徑。

納米多孔銥基合金微米線的形貌及其酸性電催化析氧性能

近期，該課題組在納米多孔材料高效電催化劑方面取得了一系列進(jìn)展。譚勇文教授等人創(chuàng)新性利用電化學(xué)選擇刻蝕法成功獲得了三維納米多孔多元金屬化合物。該材料在中性電解液中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電催化全解水能力。相關(guān)研究成果“ Three-Dimensional Nanoporous Co9S4P4 Pentlandite as a Bifunctional Electrocatalyst for Overall Neutral Water Splitting” 以湖南大學(xué)為第一單位發(fā)表在《 ACS Applied Materials &Interfaces 》 ( ACS Appl. Mater. Inter. , 2019, 11, 3880. IF: 8.10) 。

上述研究得到了湖南大學(xué)潘安練教授的團(tuán)隊(duì)支持，以及荷蘭烏特勒支大學(xué) Frank F. M. de Groot 教授和上海交通大學(xué)劉攀特別研究員的幫助。同時(shí)受到國(guó)家自然科學(xué)基金、青年千人計(jì)劃和湖南省科技創(chuàng)新平臺(tái)與人才計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。