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 石墨烯的發(fā)現(xiàn)以及其具有的獨(dú)特性質(zhì)和巨大的應(yīng)用價值激發(fā)了人們對其他二維材料的研究熱情。通過外來原子與本征石墨烯中的碳原子化學(xué)成鍵獲得石墨烯功能化材料以及構(gòu)筑新型類石墨烯二維原子晶體是擴(kuò)充二維材料庫重要途徑之一。例如，所有碳原子與氫原子雙面成鍵形成全氫化石墨烯結(jié)構(gòu)，又稱為“石墨烷”(graphane)；氫原子和碳原子為1:2的單面氫化石墨烯，文獻(xiàn)報道中稱為“graphone”。然而，目前在實驗上制備大面積高質(zhì)量的氫化石墨烯的工作仍很稀少，實現(xiàn)材料結(jié)構(gòu)和物性的調(diào)控仍很困難。

　據(jù)報道，　最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心高鴻鈞研究團(tuán)隊的陳輝、包德亮（共同第一作者）和杜世萱（共同通訊作者）等通過實驗與DFT理論計算發(fā)現(xiàn)，在Ru(0001)上石墨烯摩爾超晶格模板可以制備晶態(tài)三分之一氫化石墨烯，且尺寸很大，質(zhì)量很高。相對于氫化前的石墨烯樣品，在石墨烯對應(yīng)的低能電子衍射（LEED）點(diǎn)陣的√3 × √3/R30°位置出現(xiàn)了新的一套格點(diǎn)(圖1)。氫化后石墨烯的拉曼（Raman）光譜中石墨烯晶格的G和2D特征峰恢復(fù)，預(yù)示著Ru基底與石墨烯之間的界面有氫原子存在并有效地減弱了石墨烯與金屬基底的強(qiáng)相互作用（圖1）。進(jìn)一步掃描隧道顯微鏡（STM）研究發(fā)現(xiàn)，氫原子與石墨烯晶格中√3 × √3/R30°位置的碳原子化學(xué)成鍵形成長程有序的雙面氫化結(jié)構(gòu)（圖2）并延展到整個４mm ×４mm表面。其中碳?xì)浔葹槿纫唬虼朔Q之為三分之一氫化石墨烯。理論計算發(fā)現(xiàn)，三分之一石墨烯能帶結(jié)構(gòu)中展現(xiàn)各向異性，即在某一對稱性方向上展現(xiàn)具有狄拉克錐的半金屬性質(zhì)，而其他對稱性方向上展現(xiàn)具有能隙的半導(dǎo)體性質(zhì)（圖3）。該工作是目前實驗報道的最大面積的晶態(tài)氫化石墨烯，為制備大面積石墨烯功能化衍生材料以及相關(guān)性質(zhì)應(yīng)用的研究提供了新思路。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Advanced Materials, 30, 1801838 (2018)）上。

　　上述研究工作得到科技部（2013CBA01600, 2016YFA0202300, 2016YFA0300904）、國家自然科學(xué)基金委（61390501, 61725107, 51572290, 11334006，51761135130）和中科院的資助。

圖1. 厘米尺寸晶態(tài)三分之一氫化石墨烯的制備示意圖、LEED、Raman光譜和大面積STM圖像。

圖2. 晶態(tài)三分之一氫化石墨烯高分辨STM圖、結(jié)構(gòu)模型及STM模擬。

圖3. 晶態(tài)三分之一氫化石墨烯dI/dV譜及DFT計算的能帶結(jié)構(gòu)與態(tài)密度圖。