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 激光光源的波長(zhǎng)拓展很大程度上依賴于頻率轉(zhuǎn)換器件材料——非線性光學(xué)晶體的變頻能力。隨著激光在紫外和深紫外波段應(yīng)用的日益重要，如何設(shè)計(jì)合成性能更優(yōu)的非線性光學(xué)材料是當(dāng)前研究的重點(diǎn)和熱點(diǎn)。

中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所光電材料化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室葉寧課題組在國(guó)家杰出青年基金、中科院B類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和助理研究員羅敏主持的海西研究院“春苗”人才專項(xiàng)等資助下，以非線性光學(xué)晶體Sr2Be2B2O7(SBBO)結(jié)構(gòu)模型為基礎(chǔ)，利用分子工程的方法成功設(shè)計(jì)了首例鉛/錫氟硼酸鹽化合物MB2O3F2(M=Pb,Sn)。相比于SBBO中存在的剛性[Be6B6O15]∞雙層來(lái)說(shuō)，MB2O3F2具有靈活的二維[B6O12F6]∞單層，克服了SBBO結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性問(wèn)題（圖1）。此外，雖然MB2O3F2(M=Pb, Sn)是同構(gòu)的，并且都含有立體化學(xué)活性的孤對(duì)陽(yáng)離子，但它們卻表現(xiàn)出截然相反的宏觀倍頻效應(yīng)。通過(guò)與中科院理化技術(shù)研究所林哲帥課題組合作，利用第一性原理的計(jì)算方法揭示了兩個(gè)化合物倍頻的差異主要是由于Pb和Sn的倍頻活性軌道各向異性的不同，它們分別對(duì)PbB2O3F2和SnB2O3F2的倍頻效應(yīng)產(chǎn)生了建設(shè)性和破壞性的影響（圖2）。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上（Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(22), 6814-6817）。

此外，該研究團(tuán)隊(duì)此前在紫外、深紫外NLO材料的設(shè)計(jì)、合成、晶體生長(zhǎng)和非線性性能研究方面也取得系列研究進(jìn)展，相關(guān)成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc., 2018,140, 3884；Chem. Commun., 2018, 54, 1445；Chem. Commun., 2017, 53, 9398；J. Mater. Chem. C, 2017,5, 8758；Chem. Mater 2017, 2, 896；Chem. Mater.2016, 28, 9122；Chem. Mater. 2016, 28, 2301；Chem. Mater. 2015, 27, 7520。

       圖1 從SBBO到MBOF的結(jié)構(gòu)演化       圖2 在PBOF和SBOF帶隙附近的電子電荷密度激光光源的波長(zhǎng)拓展很大程度上依賴于頻率轉(zhuǎn)換器件材料——非線性光學(xué)晶體的變頻能力。隨著激光在紫外和深紫外波段應(yīng)用的日益重要，如何設(shè)計(jì)合成性能更優(yōu)的非線性光學(xué)材料是當(dāng)前研究的重點(diǎn)和熱點(diǎn)。

中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所光電材料化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室葉寧課題組在國(guó)家杰出青年基金、中科院B類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和助理研究員羅敏主持的海西研究院“春苗”人才專項(xiàng)等資助下，以非線性光學(xué)晶體Sr2Be2B2O7(SBBO)結(jié)構(gòu)模型為基礎(chǔ)，利用分子工程的方法成功設(shè)計(jì)了首例鉛/錫氟硼酸鹽化合物MB2O3F2(M=Pb,Sn)。相比于SBBO中存在的剛性[Be6B6O15]∞雙層來(lái)說(shuō)，MB2O3F2具有靈活的二維[B6O12F6]∞單層，克服了SBBO結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性問(wèn)題（圖1）。此外，雖然MB2O3F2(M=Pb, Sn)是同構(gòu)的，并且都含有立體化學(xué)活性的孤對(duì)陽(yáng)離子，但它們卻表現(xiàn)出截然相反的宏觀倍頻效應(yīng)。通過(guò)與中科院理化技術(shù)研究所林哲帥課題組合作，利用第一性原理的計(jì)算方法揭示了兩個(gè)化合物倍頻的差異主要是由于Pb和Sn的倍頻活性軌道各向異性的不同，它們分別對(duì)PbB2O3F2和SnB2O3F2的倍頻效應(yīng)產(chǎn)生了建設(shè)性和破壞性的影響（圖2）。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上（Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(22), 6814-6817）。

此外，該研究團(tuán)隊(duì)此前在紫外、深紫外NLO材料的設(shè)計(jì)、合成、晶體生長(zhǎng)和非線性性能研究方面也取得系列研究進(jìn)展，相關(guān)成果發(fā)表于J. Am. Chem. Soc., 2018,140, 3884；Chem. Commun., 2018, 54, 1445；Chem. Commun., 2017, 53, 9398；J. Mater. Chem. C, 2017,5, 8758；Chem. Mater 2017, 2, 896；Chem. Mater.2016, 28, 9122；Chem. Mater. 2016, 28, 2301；Chem. Mater. 2015, 27, 7520。

       圖1 從SBBO到MBOF的結(jié)構(gòu)演化       圖2 在PBOF和SBOF帶隙附近的電子電荷密度