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 【引言】

透明導(dǎo)電膜（TCF）是多種電子和光電子器件，如觸摸屏、智能窗、液晶顯示器、有機(jī)發(fā)光二極管和有機(jī)光伏電池等的重要組件。氧化銦錫（ITO）是目前使用最廣泛的透明導(dǎo)電材料，然而銦的有限儲(chǔ)備和ITO的脆性阻礙了其在柔性電子器件中的應(yīng)用和可持續(xù)發(fā)展。單壁碳納米管（SWCNT）具有良好的導(dǎo)電性、高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、高柔韌性、低折射率和低霧度等優(yōu)異的光、電、力學(xué)性能，因而被認(rèn)為是新型透明導(dǎo)電材料的理想候選。然而，SWCNT TCF的透明導(dǎo)電性能仍比ITO有較大差距，并且遠(yuǎn)低于單根SWCNT的理論預(yù)測(cè)性能。這主要是因?yàn)镾WCNT間的接觸電阻較大及SWCNT的聚集成束效應(yīng)。通常制備得到的SWCNT樣品中含有?1／3的金屬性碳管和?2／3的半導(dǎo)體碳管。金屬性和半導(dǎo)體性碳管間的肖特基勢(shì)壘大大抑制了載流子的傳輸并增加了接觸電阻。另一方面，直徑僅為1－2 nm的SWCNTs通常聚集成直徑幾十納米的管束以降低表面能，管束內(nèi)部的SWCNT對(duì)導(dǎo)電性幾乎沒(méi)有貢獻(xiàn)，但卻吸收光使得薄膜的透光率降低。因此，亟需研制可與ITO媲美的高性能SWCNT透明導(dǎo)電薄膜。

【成果簡(jiǎn)介】

近日，中科院金屬所成會(huì)明院士和劉暢研究員（共同通訊作者）等人在Science Advances發(fā)表了題為“Ultrahigh－performance transparent conductive films of carbon－welded isolated single－wall carbon nanotubes”，共同第一作者為蔣松和侯鵬翔。他們采用浮動(dòng)催化劑化學(xué)氣相沉積方法制備出具有“碳焊”結(jié)構(gòu)的單根分散的SWCNT透明導(dǎo)電薄膜。通過(guò)控制SWCNT的形核濃度，所得薄膜中約85％的碳管以單根形式存在，其余主要為由2－3根SWCNT構(gòu)成的小管束。進(jìn)而，通過(guò)調(diào)控反應(yīng)區(qū)內(nèi)的碳源濃度，在SWCNT網(wǎng)絡(luò)的交叉節(jié)點(diǎn)處形成了“碳焊”結(jié)構(gòu)。研究表明該碳焊結(jié)構(gòu)可使金屬性／半導(dǎo)體性SWCNT間的肖特基接觸轉(zhuǎn)變?yōu)榻鼩W姆接觸，從而顯著降低管間接觸電阻。由于具有以上獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征，所得SWCNT薄膜在90％透光率下的方塊電阻僅為41Ω□－1；經(jīng)硝酸摻雜處理后，其方塊電阻進(jìn)一步降低至25Ω□－1，比已報(bào)道碳納米管透明導(dǎo)電薄膜的性能提高2倍以上，并優(yōu)于柔性基底上的ITO。利用這種高性能SWCNT透明導(dǎo)電薄膜構(gòu)建了柔性有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）原型器件，其電流效率達(dá)到已報(bào)道SWCNT OLED器件最高值的7．5 倍，并具有優(yōu)異的柔性和穩(wěn)定性。

【圖文解析】

圖1單根分散、具有碳焊結(jié)構(gòu)的SWCNT網(wǎng)絡(luò)

（a）典型的TEM照片；

（b）網(wǎng)絡(luò)中單根和成束SWCNT的數(shù)量統(tǒng)計(jì)；

（c）633 nm激光激發(fā)的拉曼光譜；

（d）C 1s XPS譜。

圖2 SWCNT的SEM照片、長(zhǎng)度分布及激光拉曼光譜

（A－B）收集10分鐘和5秒所得SWCNT網(wǎng)絡(luò)的SEM照片；

（C）SWCNT的長(zhǎng)度統(tǒng)計(jì)分布；

（D）由532，633和785nm激光激發(fā)的SWCNT的呼吸模拉曼光譜。

圖3 SWCNT TCF的性能。

（A）80mm×80mm的SWCNT TCF的光學(xué)照片；

（B）我們的樣品與已報(bào)道未經(jīng)后處理的SWCNT TCF及柔性基底上ITO的透明導(dǎo)電性能對(duì)比；

（C）我們的硝酸摻雜樣品與已報(bào)道經(jīng)后處理SWCNT TCF及柔性基底上ITO的透明導(dǎo)電性能對(duì)比；

（D）在大氣環(huán)境中未處理和硝酸摻雜SWCNT TCF的透明導(dǎo)電特性隨時(shí)間變化情況；

（E）SWCNT TCF和PET基底上ITO的面電阻隨彎折（至半徑5mm）次數(shù)的變化情況；

（F）SWCNT TCF和PET基底上ITO的面電阻隨彎折角度的變化情況；

圖4  SWCNT OLED器件及其性能。

（a）點(diǎn)亮的SWCNT OLED的光學(xué)照片；

（b）電流密度和亮度與電壓的關(guān)系；

（c）電流效率和功率效率與亮度的關(guān)系；

（d）我們的SWCNT OLED與文獻(xiàn)報(bào)道的碳納米管基OLED及ITO－PET OLED的電流效率和亮度的比較。

圖5  SWCNT FET的排布和性能。

（A）沒(méi)有和（C）有碳焊結(jié)構(gòu)的SWCNT FET的SEM照片；

（B）和（D）分別為對(duì)應(yīng)于器件（A）和（C）的Ids－Vds曲線。

【總結(jié)與展望】

研究人員采用注射浮動(dòng)催化CVD方法合成了一種單根分散且在節(jié)點(diǎn)處有碳焊結(jié)構(gòu)的SWCNT網(wǎng)絡(luò)。未經(jīng)任何后處理的SWCNT TCF在90％透光率（550nm波長(zhǎng)可見光）下的面電阻僅為41 ohm □?1，并具有優(yōu)異的均勻性、化學(xué)穩(wěn)定性和柔韌性。經(jīng)HNO3摻雜后，其在90％透光率下的電阻進(jìn)一步下降至25 ohm □?1。這種超高的光電性能主要?dú)w因于獨(dú)特的碳焊結(jié)構(gòu)和單分散的SWCNT網(wǎng)絡(luò)。通過(guò)將半導(dǎo)體性和金屬性SWCNTs之間的肖特基接觸轉(zhuǎn)變?yōu)榻鼩W姆接觸有效降低了碳管間的接觸電阻；單分散的SWCNTs在提供有效電子傳輸?shù)耐瑫r(shí)，可保持最低的吸光率。以SWCNT TCF作為陽(yáng)極構(gòu)建的OLED原型器件表現(xiàn)出優(yōu)異的電流效率、亮度、和柔性等性能。所研制的SWCNT TCF具有工藝簡(jiǎn)單易放大、透明導(dǎo)電性能優(yōu)異、化學(xué)穩(wěn)定性和柔韌性好等特點(diǎn)，因而可望作為透明電極在各種柔性電子器件中獲得應(yīng)用。