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 【引言】

二維過渡金屬二硫族化合物（TMDs），作為一種原子級超薄納米材料，由于其獨特的量子限域效應(yīng)，展示了許多與其塊體材料不同的電學(xué)、光學(xué)性質(zhì)。具有精確的本征能帶結(jié)構(gòu)的TMDs，是石墨烯完美的互補材料，在場效應(yīng)晶體管和相關(guān)光電器件方面有很大的應(yīng)用潛力。最近，關(guān)注的焦點主要集中在生產(chǎn)它們的本征或異質(zhì)結(jié)平面結(jié)構(gòu)及其性質(zhì)和應(yīng)用研究，主要在二維尺度上。除了二維尺寸和形式的變化，原子級薄的TMDs片自組裝，是一個新興的領(lǐng)域，目前很少探索。作為一種紙狀的薄膜材料，通過折疊和卷曲的組裝過程可以把二維材料相對簡單的結(jié)構(gòu)變成復(fù)雜的拓撲結(jié)構(gòu)，如納米卷（NS）。這種納米卷在繼承二維材料原有優(yōu)秀特性的同時，會產(chǎn)生與眾不同的新性質(zhì)。但是，目前的研究現(xiàn)狀受限于機械強度和化學(xué)穩(wěn)定性，高質(zhì)量TMDs納米卷的制備存在巨大的挑戰(zhàn)。

【成果簡介】

近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所鄭健（通訊作者）課題組在Nature Communications上發(fā)表了題為“Rolling up transition metal dichalcogenide nanoscrolls via one drop of ethanol” 的文章（第一作者崔雪萍博士研究生）。研究團隊報道了一種簡便的溶液誘導(dǎo)組裝方法，可以幾乎無損的獲得本征TMDs納米卷。氣相沉積法（CVD）制備的二維TMDs與襯底材料具有不同的熱膨脹系數(shù)，因此從高溫（>700^oC）生長完成冷卻到室溫時在二維材料表面會產(chǎn)生較大的張力。研究者僅用一滴乙醇溶液，滴到CVD生長的二維材料表面，利用乙醇溶液的插入效應(yīng)，在5秒鐘內(nèi)獲得了高質(zhì)量的TMD納米卷（圖1），收率接近100%。掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、拉曼測試表征展示了獲得的TMDs納米卷卷曲致密、無雜質(zhì)、高結(jié)晶性的特點。基于其阿基米德螺旋結(jié)構(gòu)，納米卷的整個片層都能夠參與載流子的輸運，與單層TMDs片相比，TMDs納米卷的場效應(yīng)晶體管遷移率是卷曲前單層TMDs片遷移率的30倍。獨特的自封裝結(jié)構(gòu)使TMDs納米卷展示了更高的光、電穩(wěn)定性。此外，基于其內(nèi)部開放的拓撲結(jié)構(gòu)，以納米卷為載體，在其間隙可調(diào)節(jié)的層間可以負載不同尺寸的有機半導(dǎo)體分子、聚合物、納米粒子、二維材料以及生命活性物質(zhì)，獲得在分子水平上復(fù)合的異質(zhì)TMDs納米卷，這將會賦予TMD-NS新的屬性和功能。這些獨特的性質(zhì)為未來TMDs納米卷應(yīng)用于太陽能電池、光探測器、柔性邏輯電路、能源存儲和生物傳感等領(lǐng)域提供了材料基礎(chǔ)。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1化學(xué)氣相沉積（CVD）生長的TMDs片的納米卷的自組裝視頻和自卷曲示意圖。

TMDs-NS的形成過程：(I) 高溫下TMDs片生長于襯底上 (II) 生長后冷卻至室溫過程中由于襯底與TMDs片熱膨脹系數(shù)的差異，TMDs片上產(chǎn)生張力，在張力與襯底粘附力共同作用下TMDs片保持穩(wěn)定 (III) 滴加溶液于TMDs片上后，一部分溶液首先插入至TMDs片與襯底之間，該處襯底的粘附力消失 (IV) TMDs片在張力的驅(qū)動下彎曲 (V)繼續(xù)彎曲，TMDs片最終卷曲形成NS。

圖2 CVD生長的TMD片自卷曲成TMD-NS。

（a）在SiO₂ / Si襯底上CVD生長的單層MoS2片的光學(xué)圖像；

（b）在SiO₂ / Si襯底上的MoS2-NS的光學(xué)圖像；

（c）通過聚焦離子束（FIB）圖案化大面積MoS₂單層膜獲得的帶狀MoS₂膜陣列；

（d）控制卷曲c中圖案化的MoS₂膜，獲得長的MoS₂-NSs；

（e）通過再次使用FIB刻蝕d中長的納米卷制備的一個12×6的MoS₂-NSs陣列。

（f-i） SiO₂ / Si襯底上,典型的TMD-NS的SEM圖像：MoS₂ -NS（f），WS₂ -NS（g），MoSe₂ -NS（h）和WSe₂-NS（i）。

（j-m）典型的TMD-NSs的TEM圖像：MoS₂-NSs（j），WS₂-NSs（k），MoSe₂-NSs（l）和WSe₂-NSs（m）。插圖：TMD-NS側(cè)壁的高分辨圖像。

圖3 MoS₂-NSs的光學(xué)特性。

（a）CVD生長的MoS₂單層（MoS₂-ML，黑線）和MoS₂-NSs（紅線）的拉曼光譜（532 nm激發(fā)光）；

（b）典型的MoS₂-NS的光學(xué)圖像；

（c）b中MoS₂-NS的熒光圖像(510-560nm的激發(fā)波長)；

（d）來自MoS₂單層（黑線）和MoS₂-NSs（紅色）的 PL光譜（532nm激發(fā)光）；

（e,f）MoS₂單層(e)和MoS₂-NSs（f）摻雜氨氣0s（黑線），10s（紅線）和10分鐘(藍線)后的PL光譜響應(yīng)。

圖4 MoS₂-NSs的電學(xué)表征。

（a）偏壓下，在TMD-NS、單層TMD片和多層TMD片中電流傳導(dǎo)的示意圖。與卷曲前的單層TMD片相比，TMD-NS具有更小的導(dǎo)電寬度，因此具有更高的電流密度；而在多層TMD片中，由于范德華勢壘的存在，僅有最外面的幾層參與導(dǎo)電。因此，TMD-NSs表現(xiàn)出更好的電流傳輸性能。

（b）一個典型的MoS₂-NSs場效應(yīng)晶體管的SEM圖像 ；

（c）在氮氣（紅色）和空氣（藍色）中測試的MoS₂-NS的轉(zhuǎn)移曲線；

（d）在氮氣中測試的MoS₂-NS的輸出特性；

（e）在空氣中測試的MoS₂-NS的輸出特性；

圖5 復(fù)合TMD-NS。

（a）復(fù)合TMD-NS的橫截面和側(cè)壁的示意圖；

（b-h）TMD-NS與各種功能材料復(fù)合后側(cè)壁的高分辨圖像：金納米粒子（b），氧化石墨（c），并五苯（d），酞菁銅（e），PDPP₃T（f），DNA（g）和多肽（h）；

在NS層之間可以清楚地觀察到直徑約5nm的金納米粒子; 氧化石墨烯薄片也可以觀察到，如c所示。復(fù)合后的NS均發(fā)生了晶格膨脹。

【小結(jié)】

總之，研究人員已經(jīng)開發(fā)了一種簡單的TMD-NSs的制備方法，在一滴乙醇水溶液的輔助下，從CVD生長的單層TMD片獲得了高質(zhì)量、緊密卷曲的TMD-NSs。制備的TMD-NSs顯示出明顯的光致發(fā)光，且直接激子躍遷發(fā)生了紅移。與單層MoS₂片的電子遷移率相比，MoS₂-NSs的電子遷移率提高了大約30倍。因此該卷曲策略將成為提高其他2D材料遷移率的一種方案。由于獨特的自封裝結(jié)構(gòu)，這些TMD-NS在不同的氣氛中顯示出穩(wěn)定的光學(xué)和電子性質(zhì)。高分辨TEM圖像展示了具有內(nèi)部開放的拓撲結(jié)構(gòu)的TMD-NS可以作為有效地載體，在其可調(diào)間距的范德華層間負載不同尺寸的物質(zhì)，這將會為太陽能電池、光電探測器、柔性電路、儲能以及傳感等領(lǐng)域的發(fā)展提供新的動力！