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據(jù)悉， 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所航天催化與新材料研究中心副研究員李昌志、研究員王愛琴和中科院副院長、中科院院士張濤團(tuán)隊在綠色對二甲苯（PX）合成路線中取得新進(jìn)展，設(shè)計出一條以木質(zhì)纖維素資源生物發(fā)酵產(chǎn)物（生物基異戊二烯）和甘油脫水產(chǎn)物（丙烯醛）為原料，利用碳化鎢催化分子內(nèi)氫轉(zhuǎn)移串聯(lián)反應(yīng)的合成路線。該反應(yīng)可實現(xiàn)PX總收率高達(dá)90%。

芳烴是重要的石化產(chǎn)品，PX作為最主要的芳烴，是生產(chǎn)三大合成材料——合成樹脂、合成纖維和合成橡膠的一級基本化工原料。2016年，我國PX供需缺口為1230萬噸，進(jìn)口依存度達(dá)57%。大連化物所該團(tuán)隊致力于開發(fā)和利用可再生生物質(zhì)資源，選擇轉(zhuǎn)化制備PX及其它芳烴產(chǎn)品。前期，該團(tuán)隊已發(fā)展了從生物質(zhì)到甲苯的高選擇合成路線。

在該研究中，研究人員選擇具有特定結(jié)構(gòu)的生物質(zhì)平臺分子異戊二烯和丙烯醛為底物，在路易斯酸離子液體催化作用下，通過狄爾斯-阿爾德反應(yīng)，構(gòu)建具有對位取代基的六元環(huán)中間體——4-甲基-3-環(huán)己烯甲醛。該中間體在碳化鎢催化劑的作用下，通過連續(xù)氣相脫氫-加氫脫氧反應(yīng)生成PX，兩步反應(yīng)PX總收率高達(dá)90%。此外，通過對底物分子取代基及官能團(tuán)的改變，可拓展制備其它生物基芳烴，單一產(chǎn)物收率為80%至92%。團(tuán)隊首次報道了以碳化鎢為催化劑，通過分子內(nèi)氫轉(zhuǎn)移，進(jìn)而實現(xiàn)脫氫芳化和加氫脫氧的高度耦合反應(yīng)。該過程中的碳化鎢表面剪切式反應(yīng)機理完全不同于傳統(tǒng)貴金屬催化過程，且碳原子在產(chǎn)物中可100%保留，主要副產(chǎn)物為水，便于PX產(chǎn)物的分離。該研究為探索從生物質(zhì)資源出發(fā)制備芳香化學(xué)品提供新思路。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。該研究得到了國家自然科學(xué)基金委、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項的資助。

大連化物所對二甲苯“綠色合成”研究取得進(jìn)展