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 【引言】

非線性光學(NLO)晶體是一種重要的光電信息功能材料，是固體激光技術(shù)和光通訊與信號處理技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵材料之一。自激光器問世以來，NLO晶體通過和頻、差頻和光參量振蕩等手段，極大的擴展了固態(tài)激光器的輸出波長范圍，強有力的推動了激光技術(shù)的發(fā)展，在國防、信息、科研、能源、工業(yè)制造和醫(yī)療衛(wèi)生等領(lǐng)域具有廣泛的應用前景。目前，用于可見和近紅外波段的NLO晶體如磷酸二氫鉀（KDP）、磷酸鈦氧鉀（KTP）、低溫相偏硼酸鋇（β-BBO）、硼酸鋰（LBO）、硫鎵銀（AGS）等，已經(jīng)發(fā)展成熟，并得到廣泛應用。

隨著激光精密機械加工業(yè)、激光化學、紫外激光光譜學和激光醫(yī)學等學科的飛速發(fā)展，人們迫切需要發(fā)展全固態(tài)深紫外相干光源，其關(guān)鍵突破點在于深紫外波段的NLO晶體的研制和應用。目前只有我國科學家陳創(chuàng)天等發(fā)明KBe₂BO₃F₂ (KBBF) 晶體能在實際中直接倍頻輸出深紫外激光。KBBF晶體已經(jīng)被我國用于發(fā)展一系列獨有的相關(guān)深紫外固體激光技術(shù)和激光源裝備，并在眾多前沿科學研究中獲得了重要應用。KBBF晶體擁有優(yōu)異的光學性能，然而受到本征缺陷的制約（層狀習性，原料劇毒等），KBBF晶體無法產(chǎn)業(yè)化以滿足行業(yè)需求。因此，設計合成新型深紫外NLO晶體是目前亟待研究的課題。

【成果簡介】

中科院新疆理化技術(shù)研究所潘世烈團隊探索下一代深紫外NLO晶體材料研究取得突破。他們通過材料結(jié)構(gòu)性能關(guān)系研究，建立了典型非線性光學晶體材料的結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫，分析了硼酸鹽晶體“深紫外透過-大倍頻效應-較大雙折射”性能之間相互制約的原因，基于材料模擬方法提出了一種將一類 BO_4-xF_x（x = 1, 2, 3）功能基團引入硼酸鹽框架的設計策略；基于該策略，成功篩選出一系列很有潛力的以Li₂B₆O₉F₂為代表的含氟硼酸鋰深紫外NLO晶體。相關(guān)研究成果以Very Important Paper (VIP)文章的形式發(fā)表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.2017, 56, 3916–3919）上。文章在線發(fā)表后，短時間內(nèi)即引起美國新聞周刊Chemical & Engineering News(C&EN)的高度重視。以Nonlinear optical laser material avoids beryllium(《無鈹非線性光學晶體材料》)為題目，以Science Concentrates點評了該項研究成果。

在此工作基礎上，科研人員借鑒KBBF晶體的結(jié)構(gòu)特征，進一步通過以(BO₃F)^4-替代(BeO₃F)^5-，成功設計合成了AB₄O₆F族（A = NH₄⁺、K、 Rb、Cs）系列材料。晶體結(jié)構(gòu)分析揭示了這一系類材料均由二維層狀結(jié)構(gòu)的[B₄O₆F]陰離子基團和空隙填充的陽離子組成。其中，陽離子對[B₄O₆F]陰離子基團對稱性和整體結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)調(diào)控方面具有重要的作用。同時理論和實驗測試表明，這類材料都具有非常短的紫外吸收邊（<190 nm，最短可達155 nm），并且粉末倍頻效應為商業(yè)化KDP材料的0.8~3倍，適中的雙折射能夠滿足深紫外相位匹配（最短匹配波長158nm）。同時，與KBBF相比，AB₄O₆F族晶體的結(jié)構(gòu)更加緊湊，層間作用力顯著增強，從而消弱了層狀生長習性；此外，原料不含劇毒鈹元素，倍頻效應強于KBBF，用于深紫外激光光源可獲得更高的轉(zhuǎn)換效率。AB₄O₆F族晶體材料綜合性能優(yōu)異，有望成為下一代深紫外NLO晶體。相關(guān)研究成果先后發(fā)表在頂級期刊《美國化學會志》和《德國應用化學》上（J. Am. Chem. Soc.，2017，139, 10645；Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 14119; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, DOI:10.1002/anie.201712168）

【圖文導讀】

圖1Li₂B₆O₉F₂系列晶體材料的結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)表征

(a-b) Li₂B₆O₉F₂、LiB₆O₉F、Li₂B₃O₄F₃和商業(yè)化LBO晶體折射率比較

(c) Li₂B₆O₉F₂粉末純相和理論值比較

(d)Li₂B₆O₉F₂的透過光譜（在空氣中長時間暴露后）

(e-f)Li₂B₆O₉F₂的粉末倍頻性能測試

圖2 NH₄B₄O₆F晶體線性和非線性光學性能測試

(a) NH₄B₄O₆F深紫外透過光譜；(b) 折射率色散；(c) 相位匹配區(qū)間；(d) 倍頻效應

圖3AB₄O₆F族晶體材料的結(jié)構(gòu)對比

晶體結(jié)構(gòu)：(a-c) RbB₄O₆F；(d-f)CsKB₈O₁₂F₂; (g-i) CsRbB₈O₁₂F₂

圖4理論研究：CsB₄O₆F倍頻密度分析

【小結(jié)】

研究人員通過材料結(jié)構(gòu)基元重組的設計思路，引入BO_4-xF_x（x = 1, 2, 3）功能基團基元替代KBBF中劇毒的BeO₃F，成功設計了新型氟化硼酸鹽NLO晶體。這一類材料既具有寬的帶隙和大的非線性光學系數(shù)，又同時具備合適的雙折射率，并且改善了層狀生長習性。該工作為探索下一代深紫外NLO材料提供了一條新的路徑。

潘世烈研究員簡介：

潘世烈，中國科學院新疆理化技術(shù)研究所研究員，博士生導師，國家杰青，國家“萬人計劃”科技領(lǐng)軍人才，科技部“創(chuàng)新人才推進計劃”中青年科技領(lǐng)軍人才，國家百千萬人才工程人選，國務院特殊津貼專家，中科院"百人計劃"學者。1996年于鄭州大學獲理學學士學位，同年保送鄭州大學研究生于1999年獲理學碩士學位，2002年7月于中國科學技術(shù)大學獲理學博士學位，2004年中科院理化技術(shù)研究所博士后出站，到美國Northwestern University做博士后，2007年到中科院新疆理化技術(shù)研究所工作，并入選中科院"百人計劃"，2008年6月獲中科院"百人計劃"（引進國外杰出人才）擇優(yōu)支持。現(xiàn)任中科院新疆理化技術(shù)研究所副所長，中科院特殊環(huán)境功能材料與器件重點實驗室主任。主要從事無機光電功能晶體材料研究。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等國際期刊上發(fā)表論文300余篇(其中，SCI影響因子大于4.0的140余篇)；授權(quán)美國發(fā)明專利6項，中國發(fā)明專利65項。承擔國家杰出青年基金、國家973、國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金面上項目、中國科學院重點部署項目、新疆自治區(qū)"十三五"重大科技專項等課題。曾獲新疆維吾爾自治區(qū)優(yōu)秀歸國留學人員（2017年）、自治區(qū)天山英才工程第二期第一層次培養(yǎng)人選（2017年）、第二批國家"萬人計劃"領(lǐng)軍人才（2016年）、中國僑界貢獻獎（創(chuàng)新團隊）（2016年）、朱李月華優(yōu)秀教師獎（2015年）、新疆第十批有突出貢獻優(yōu)秀專家（2015年）、柳大綱優(yōu)秀青年科技獎（2015年）、新疆"科學技術(shù)進步獎一等獎"(2014年第一獲獎人）、國家杰出青年基金（2014年）、"新疆僑界杰出人物"（2009年-2014年）、國家創(chuàng)新人才推進計劃中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才（2013年）、中國青年科技獎（2013年）、全國歸僑僑眷先進個人（2013年）、中科院青年科學家獎（2013年）、中科院王寬誠西部學者突出貢獻獎（2013年）、新疆"科學技術(shù)進步獎一等獎"(2012年第一獲獎人）、第四屆中國僑界貢獻獎（創(chuàng)新人才）（2012年）、中科院"百人計劃"學者終期評估"優(yōu)秀"（2012年）、自治區(qū)天山英才工程第一期第一層次培養(yǎng)人選（2012年）、"國務院政府特殊津貼"（2011年）、新疆"第五屆新疆青年科技獎"（2011年）、新疆"科學技術(shù)進步獎一等獎"(2010年第一獲獎人）、人力資源和社會保障部等7 部委"新世紀百千萬人才工程國家級人選"（2009年）等。