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據報道， 中國科學技術大學熊宇杰教授團隊，通過金屬氧化物光催化劑的缺陷工程調控，發(fā)現(xiàn)通過摻雜的方式來精修催化劑的缺陷態(tài)，可以促進缺陷位點對氮分子的高效活化，有效地提高光催化固氮合成氨的效率。該成果日前在線發(fā)表于國際化學重要期刊《美國化學會志》上。

　　工業(yè)合成氨技術使用鐵基催化劑，其反應條件非常苛刻(250大氣壓、400攝氏度)，并需要巨大的能耗。光催化技術能夠直接將太陽能轉化為化學能，為降低合成氨能耗提供了非常具有前景的方法。由于氮分子穩(wěn)定的化學特性，從而導致常規(guī)的光催化材料很難活化氮分子，開發(fā)高效的固氮合成氨光催化劑依然面臨巨大挑戰(zhàn)。

　　氮分子活化一般被認為是氮還原的先決條件。對于光催化材料，表面缺陷位點可以作為氮分子化學吸附的活性位點，同時局域在缺陷處的電子可以轉移進入吸附氮分子的反鍵π軌道，從而實現(xiàn)對氮—氮叁鍵的弱化作用。

　　科研人員將鉬原子摻雜在催化劑的缺陷位點處，實現(xiàn)了光催化體系中氮分子的高效活化。研究人員結合同步輻射技術表征、原位紅外光譜檢測和理論計算模擬，揭示了摻雜鉬原子對缺陷狀態(tài)的精修作用。一方面，鉬摻雜提升了催化劑缺陷能級，減少了電子能量馳豫過程帶來的能量損耗;另一方面，鉬摻雜形成的鉬—鎢異質位點調控了吸附氮分子的電荷狀態(tài)，增大了氮原子之間的電荷差，同時提高了金屬—氧鍵的共價性，促進了光生電子轉移過程。這些鉬摻雜帶來的不同效應之間的協(xié)同作用，有效地促進了催化位點對氮分子的活化，實現(xiàn)了催化劑光驅動固氮合成氨效率的大幅提升。

　　該成果為開發(fā)高效的固氮光催化劑以及調控催化劑缺陷提供了一種新的思路,并展示了催化位點電子結構的調控對催化反應的重要性。