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據(jù)報(bào)道,近期,國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition以前封面文章(front cover)的形式發(fā)表了上海交通大學(xué)生命科學(xué)技術(shù)學(xué)院、微生物代謝國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室許平教授團(tuán)隊(duì)在可再生資源利用領(lǐng)域的最新研究進(jìn)展“Temperature-directed biocatalysis for the sustainable production of aromatic aldehydes or alcohols”。陶飛副研究員為共同通訊作者,博士后倪俊和碩士生高琰琰為共同第一作者。 木質(zhì)素是地球上含量第二的生物質(zhì)資源,也是唯一的可再生的芳香族化合物資源。生物基聚合物相比于傳統(tǒng)化工材料是一類新型的環(huán)保材料,是現(xiàn)代生物制造產(chǎn)業(yè)發(fā)展的重點(diǎn),也是全球經(jīng)濟(jì)綠色增長(zhǎng)的熱點(diǎn)產(chǎn)業(yè)方向。在生物基聚合物骨架中加入芳香族單元(芳香醛/醇單體)可以提高聚合物的硬度、疏水性和防火性,因此利用可在生的木質(zhì)素資源制備這類物質(zhì)吸引了各國(guó)科學(xué)家的廣泛關(guān)注。微生物細(xì)胞內(nèi)的醇脫氫酶種類和數(shù)量繁多,會(huì)導(dǎo)致眾多副反應(yīng),影響芳香化合物的催化轉(zhuǎn)化效率從而影響了該方法的推廣使用。而對(duì)宿主細(xì)胞中許多內(nèi)源醇脫氫酶的鑒定和敲除是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn),因此亟需開發(fā)一種新的方法來消除宿主的內(nèi)源醇脫氫酶活性,使芳香醛得以積累。
研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地將嗜熱菌的芳香醛合成酶基因?qū)胫袦厮拗髦?,?gòu)建了溫度導(dǎo)向的全細(xì)胞催化體系。在低溫時(shí),該催化體系在外源功能酶和內(nèi)源醇脫氫酶的共同作用下可以將可再生資源阿魏酸轉(zhuǎn)化為香草醇;隨著溫度的提高,中溫宿主內(nèi)源的醇脫氫酶活性受到抑制,而嗜熱菌來源的功能酶活性得以保持,阿魏酸被高效轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的芳香醛香蘭素。隨后,基于相同的策略,用多種肉桂酸衍生物作為底物合成了相應(yīng)的芳香醛/芳香醇。這種全新的策略避免了對(duì)宿主內(nèi)源醇脫氫酶敲除的繁瑣過程,直接利用溫度來控制了芳香醛/芳香醇的合成,極大的簡(jiǎn)化了生產(chǎn)過程,可以推廣至許多其他醛類和以醛類為中間物的化合物的合成,具有重要的現(xiàn)實(shí)意義和工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。 該項(xiàng)研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金(21777098,31570101),上海市青年科技英才揚(yáng)帆計(jì)劃(17YF1410300)以及上海市浦江人才計(jì)劃(15PJD019)等項(xiàng)目的資助。 |